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随着工业的迅速发展，工业活动对周边环境的污染日渐加重，尤其是造成了农用地土壤中的重金属元素逐渐累积形成污染，通过食物链对人体健康造成了威胁。2018年8月，生态环境部发布的《土壤环境质量 农用地土壤污染风险管控标准（试行）》（GB 15618—2018）[1]开始实施，初步针对Cd、Hg、As、Pb、Cr、Cu、Zn、Ni、BAP、六六六、DDT等污染物提出了对应的风险管控阈值，给农用地土壤重金属污染评价提供了一个可行的标准，对农用地重金属污染的定量评价变得更精确、合理。目前，国内外针对乐安河流域重金属污染的研究多集中在水体[2-6]、沉积物[4-7]和水生动植物[3,8-9]，少有对流域内土壤重金属污染的评价；现有研究表明，乐安河流域内的土壤存在一定程度的重金属污染，其中整体的Cd污染最为普遍[10]，部分地区的Cu、Pb污染也较为明显[11]，这主要与各有色金属矿的开采、冶炼和排污密切关联。李娇等[12]运用PFM模型及地统计法对乐安河上中游的土壤重金属来源进行了解析，提出有色金属矿采选和冶炼企业是研究区内重金属污染的主要来源，但并未将流域内的其他类型的企业和设施纳入分析。
本文测定了乐安河流域农用地表层土壤中8中重金属元素的含量，并运用潜在生态指数法评价了其污染状况，在此基础上通过主成分分析和单因素方差分析对流域内农用地表层土壤重金属元素的来源进行了探讨，可将污染来源精确到研究区内的各类企业和设施，为该流域土壤重金属污染防治提供了参考。
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乐安河位于我国江西省东北部，是饶河的支流，发源自婺源，自东向西流入鄱阳湖。流域地处江西省有色金属产区，有色金属及稀土矿产资源丰富，有色金属冶炼行业发达。乐安河流域也是江西省的重要粮食产区，流域内人口众多且密集，农业发达。
本次采样时间为2018年5月至8月，范围为乐安河干流两岸20 km范围内的农用地，采样点位分布见图1。采样时将地块划分成若干个20 m × 20 m的网格，采用双对角线法使用木铲在每个网格内采集深度为0—20 cm的表层土壤，五点均采集500 g土壤，混匀后共2500 g作为表层土壤样品。采集完成的样品经风干、研磨、过筛等制备过程后，放入干净的自封袋中密封保存待检测。
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由于本次样点分布在农用地上，因此根据《土壤环境质量 农用地土壤污染风险管控标准（试行）》（GB 15618-2018）中的规范对样品进行分析测定。采用石墨炉原子吸收分光光度法[13]测定样品中Cd的含量，原子荧光光谱法[14]测定样品中Hg和As的含量，X射线荧光光谱法[15]测定样品中Pb、Cr的含量，火焰原子吸收分光光度法[16]测定样品中Cu、Zn、Ni的含量。为了确保实验数据的准确性，本次研究采用标准参考土样（GSS-4）作为质量保证和质量控制参照，确保标准偏差在5%以内。
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（1）潜在生态风险指数
采用潜在生态风险指数法[17]对流域内8种重金属污染情况进行评价，公式如下：
式中，
$C_f^i$ 为单项污染系数；$ {C}_{\text{表层}}^{\rm{i}}$ 为表层土壤重金属实测值；$C_n^i$ 为参比值；$E_r^i$ 为潜在生态风险单项系数；$T_r^i$ 为毒性系数；RI为潜在生态风险指数。$C_n^i$ 采用江西省表层土壤重金属背景值[18]，$T_r^i$ 为重金属毒性系数，本文参照Hakanson的研究[19]选取对应重金属的毒性系数，分别为Cd = 30，Hg = 40，As = 10，Pb = Cu = Ni = 5，Cr = 2，Zn=1。$E_r^i$ 与RI的分级标准见表1。（2）主成分分析
本次研究运用SPSS软件进行主成分分析[20]。首先从Arcgis中将8种元素的含量数据导出为Excel表格，再将表格导入SPSS中进行“分析-降维-因子分析”，将8种元素含量添加为变量后，即可进行主成分分析，得到结果。筛选初始特征值大于1的成分作为本次研究的主成分，再根据不同主成分在各重金属元素上的因子载荷数值大小确定各重金属元素的主要来源是哪一个特征值，最后根据各主成分与各重金属元素的关系来探讨各主成分代表的实际意义。
（3）单因素方差分析
本次研究运用SPSS和Excel进行单因素方差分析[21]。首先根据现场探勘和资料收集确定布设点位3 km范围内的企业和设施，统计这些企业和设施周边3 km范围内的各元素含量，然后将这些信息从arcgis中导出为Excel表格，再将表格导入SPSS中进行“分析-比较均值-单因素ANOVA”，将八种元素含量添加为因变量，企业和设施类别添加为因子，即可进行单因素方差分析，得到不同因子影响下各重金元素含量的差异显著性，并在Excel表格中形成差异显著性柱状图。
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本次调查共检测了488个表层土壤样品中的8种重金属元素，检测结果见表1，对应《土壤环境质量 农用地土壤污染风险管控标准（试行）》（GB 15618-2018）规定的筛选值（以下简称筛选值）和江西省表层土壤背景值（以下简称背景值）见表2。流域内Cd元素的含量平均值为0.44 mg·kg−1，高于对应的筛选值（0.30 mg·kg−1）和背景值（0.10 mg·kg−1），这表明流域内存在一定的Cd污染情况。其余7种元素含量平均值均远低于筛选值，这表明Hg、As、Pb、Cr、Cu、Zn、Ni等7种元素基本不存在污染情况，但均高于对应背景值，这表明流域内这7种元素的含量也受到了人为活动的影响。
按照《土壤环境质量 农用地土壤污染风险管控标准（试行）》（GB 15618-2018）的标准将流域内点位分为优先保护类（无污染）、安全利用类（轻微污染）和严格管控类（严重污染）3类，各重金属元素对应点位数量及占比见图2。有40.37%的点位表层土壤Cd含量超标，包括36.68%的安全利用类和3.69%的严格管控类，是8种重金属元素中污染情况最严重的；其次是Cu，有15.16%的点位表层土壤Cu超标，但均为安全利用类，所以Cu污染较为轻微；其余6种元素的超标点位占比均低于4%，基本没有污染。
潜在生态风险评价结果见表3。Cd的潜在生态风险指数最大，为132，属于强生态危害，Hg的潜在生态风险指数也较大，为65.20，属于中等生态危害，其余6种元素的潜在生态风险指数均属于轻微生态危害。8种元素的潜在生态风险综合指数为234.99，属中等生态危害，其潜在生态风险综合指数过高主要是因为Cd的潜在生态风险指数过高，Hg的影响次之，因此研究区内Cd、Hg元素的含量需要引起一定的注意。
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采用主成分分析法[22]对流域内农用地表层土壤重金属污染来源进行分析。
首先通过SPSS软件对流域内表层土壤样品中各污染物进行因子分析，得出相关指标。结果显示，Bartlett球度检验相伴概率为0，小于显著性水平0.05，这表明本研究所涉及的数据适合作因子分析；8种重金属元素含量的公因子方差均大于0.5，这表明提取的主成分对于原始变量的解释程度比较高。主成分分析的主要结果见表4。
从表4可以看出，通过主成分分析计算，表层土壤中8种污染物的全部信息可由前3个主成分反映86.48%，因此对前3个主成分进行分析就可以反映出全部数据的绝大部分信息。
第一主成分的贡献率为45.90%，特点表现为因子变量在Cd、As、Pb、Cu、Zn的含量上有较高的正载荷。由李娇等的研究[12]可知，铜矿冶炼是Cd的主要来源，铅锌矿冶炼Pb、Zn的主要来源，金矿选冶是As的主要污染来源，铜矿选冶是Cu的主要污染来源。因此，第一主成分所代表的实际意义是有色金属冶炼活动。由表5可知，Cd、As、Pb、Cu、Zn间存在较为显著的相关性，其中Cd与Pb之间的相关性（0.816）最显著，这表明绝大部分的Cd、Pb污染来自第一主成分，As、Cu、Zn与Cd的相关性相对较小，这表明As、Cu、Zn的污染除第一主成分外可能有其他来源。
第二主成分的贡献率是19.92%，特点表现为因子变量在Cr、Ni的含量上有较高的正载荷。由陆金等的研究[23]可知，有色金属矿采选是Cr、Ni的主要污染来源。因此，第二主成分所代表的实际意义是有色金属矿采选。由表5可知，Cr与Ni间的相关性（0.762）最为显著，与As也存在一定的相关性；Ni与As、Pb、Cu、Zn均存在较为显著的相关性，这表明大部分的Cr、Ni污染来自第二主成分，小部分的Cr、Ni污染来自第一主成分。
第三主成分的贡献率是14.60%，特点表现为因子变量在Hg的含量上有较高的正载荷。由雷凌明等的研究[24]可知，工业废水是Hg的主要来源。因此，第三主成分所代表的实际意义是工业活动产生的废水。由表5可知，Hg与As、Pb、Cu、Zn均存在较为显著的相关性，这表明大部分的Hg污染来自第三主成分，小部分的Hg污染来自第一主成分。
图3为各污染物的二维因子载荷情况，可以通过各元素之间的离散程度看出流域内表层土壤中重金属的3个主要来源，即有色金属冶炼活动、有色金属矿采选、工业活动产生的废水。
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本次研究筛选了布设点位3 km范围内的企业或设施共10个，其中包括综合工业区2个，化学原料及制品制造企业1个，生活垃圾填埋场1个，土砂石开采企业1个，污水处理厂1个，有色金属矿采选企业2个，有色金属冶炼及延压企业2个。方差分析结果见图4。
从各元素在不同企业和设施周边的含量差异可看出：
（1）Cd、Pb在有色金属冶炼及延压企业周边的含量明显较其他6类企业和设施周边高，这表明研究区内Cd、Pb污染的来源为有色金属冶炼活动；
（2）Hg在污水处理厂周边的含量明显较较其他6类企业和设施周边高，这表明研究区内Hg污染的主要来源为污水处理厂内的工业废水。此外综合工业区、化学原料及产品制造企业和生活垃圾填埋场周边的Hg含量相对较其他3类企业周边高，这表明有部分的Hg污染来自综合工业区、化学原料及产品制造企业和生活垃圾填埋场。
（3）As在土砂石开采企业和有色金属矿采选企业周边的含量明显较其他5类企业和设施周边高，这表明研究区内As污染的主要来源为土砂石和有色金属矿产的开采活动。此外生活垃圾填埋场和有色金属冶炼及延压企业周边的As含量相对较其他3类企业周边高，这表明有部分As污染来自生活垃圾填埋场和有色金属冶炼及延压企业；
（4）Cr、Ni在生活垃圾填埋场和有色金属矿采选企业周边的含量明显较其他5类企业和设施周边高，这表明研究区内Cr、Ni污染的主要来源为生活垃圾填埋场的垃圾填埋焚烧和有色金属矿的采选活动；
（5）Cu、Zn在7类企业或设施周边的含量无明显差异且含量均较低，这表明研究区内的Cu、Zn污染程度很轻微且没有明显的来源。
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（1）流域内农用地表层土壤样品的检测和分析表明，流域内Cd的污染较为严重，平均含量为0.44 mg·kg−1，有40.37%的点位表层土壤Cd含量超过筛选值；Cu也存在轻微污染，有15.16%的点位表层土壤Cu含量超过筛选值；Hg、As、Pb、Cr、Zn、Ni等重金属元素含量超筛选值的点位占比均不超过4%，基本没有污染情况；
（2）潜在生态风险评价结果显示，Cd属于强生态危害，Hg属于中等生态危害，其余6种元素均属于轻微生态危害，8种元素综合后属于中等生态危害；
（3）主成分分析表明，流域内农用地表层土壤中8种重金属元素的全部信息可由3个主成分来反映，贡献率分别为45.90%、19.92%、14.60%，合计86.48%。其中，Cd、As、Pb、Cu、Zn主要受第一主成分的影响，Cr、Ni主要受第二主成分的影响，Hg主要受第三主成分的影响；初步判断出第一、二、三主成分所代表的实际意义分别是有色金属冶炼活动、有色金属矿采选、工业活动产生的废水。
（4）单因素方差分析结果显示，研究区内Cd、Pb污染的主要来源为有色金属冶炼活动；Hg污染的主要来源为污水处理厂的工业废水处理活动；As污染的主要来源为土砂石和有色金属矿产的采选活动；Cr、Ni污染的主要来源为生活垃圾填埋焚烧和有色金属矿采选活动；各企业和设施周边的Cu、Zn含量无明显差别，故无法将Cu、Zn的主要来源具体到某一类企业或设施。
（5）研究区内的重金属污染主要来源于Cd，Hg也有一定的生态危害，建议对有色金属冶炼企业进行监管，确保生产过程和废水处理符合规范；对于安全利用类点位所在农用地，建议退耕还林还草，不再种植食用农作物；对于严格管控类点位所在农用地，建议暂停利用直到修复治理完成。
乐安河流域农用地表层土壤重金属污染评价及来源分析
Evaluation and source analysis of heavy metal pollution of surface soil in agricultural land of Le’an River basin
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摘要: 为探究乐安河流域农用地土壤重金属污染状况及污染来源，采用潜在生态风险指数法对流域内的Cd、Hg、As、Pb、Cr、Cu、Zn、Ni等8种重金属元素含量进行评价，并通过主成分分析及单因素方差分析来判断8种重金属污染的来源。结果表明，研究区内Cd含量超筛选值的点位占比为63.32%，污染情况较为严重，Cu含量超筛选值的点位占比为15.16%，存在轻微污染，其余6种元素超筛选值点位占比均小于4%，基本无污染；研究区内的Cd属于强生态危害，Hg属于中等生态危害，其余6种元素均属于轻微生态危害。8种元素综合后属于中等生态危害；研究区内农用地表层土壤中8种重金属元素的全部信息可由3个主成分来反映，所代表的实际意义按贡献率排序分别是有色金属冶炼活动、有色金属矿采选、工业活动产生的废水；研究区内Cd、Pb污染的主要来源为有色金属冶炼活动；Hg污染的主要来源为污水处理厂的工业废水处理活动；As污染的主要来源为土砂石和有色金属矿产的采选活动；Cr、Ni污染的主要来源为生活垃圾填埋焚烧和有色金属矿采选活动；各企业和设施周边的Cu、Zn含量无明显差别，故暂无法将Cu、Zn的主要来源具体到某一类企业或设施。Abstract: In order to investigate the status and sources of heavy metal contamination in agricultural land in the Le’an River Basin, the Potential Ecological Risk Index was applied to evaluate the content of 8 kinds of heavy metal elements, i.e. Cd, Hg, As, Pb, Cr, Cu, Zn and Ni, in the Basin, and the sources of such 8 kinds of heavy metal contamination were judged by means of Principal Component Analysis and one-way ANOVA. The results showed that in the study area, the percentage of sites with Cd content exceeding the risk screening values was 63.32% with more serious contamination, the percentage of sites with Cu content exceeding the risk screening values was 15.16% with minor contamination, and the percentage of sites of other 6 elements exceeding risk screening values was less than 4% basically without contamination. In the study area, Cd brought strong ecological hazards, Hg brought moderate ecological hazards and the other 6 elements all brought minor ecological hazards. Upon comprehensive evaluation, such 8 elements were considered to bring moderate ecological hazards. The full information on such 8 heavy metal elements in the agricultural land surface soil in the study area could be reflected by 3 principal components, and the physical significance represented was ranked in order of contribution by the contamination on the agricultural land surface soil from non-ferrous metal smelting, non-ferrous metal ore mining and selection and industrial wastewater, respectively. And in the area, the main sources of Cd and Pb contamination were non-ferrous metal smelting activities, the main sources of Hg contamination were industrial wastewater treatment activities of sewage treatment plants, the main sources of As contamination were soil, sand and gravel and the ore mining and selection activities of non-ferrous metal minerals, the main sources of Cr and Ni contamination were domestic landfill incineration and non-ferrous metal ore mining and selection activities, and the content of Cu and Zn in the vicinity of enterprises and facilities did not differ significantly, so it was temporarily impossible to specify the main sources of Cu and Zn to a particular type of enterprise or facility.
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Key words:
- Le'an River basin /
- heavy metal pollution /
- potential ecological risk index /
- PCA
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图 3 8种重金属元素的二维因子载荷
Figure 3. Three-dimensional and two-dimensional factor loads of eight heavy metal elements
表 1
$E_r^i$ Table 1. grading standard of
$E_r^i$ $E_r^i$ 生态风险程度Degree of ecological risk RI 生态风险程度Degree of ecological risk ≤40 轻微生态危害 ≤150 轻微生态危害 40—79 中等生态危害 150—299 中等生态危害 80—159 强生态危害 300—600 强生态危害 160—320 很强生态危害 ＞600 极强生态危害 ＞320 极强生态危害 
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表 2 8种重金属元素的含量统计（mg·kg−1）
Table 2. Content statistics of eight elements
元素
Elements最小值
Minimum value中位值
Median value最大值
Maximum value平均值
Mean筛选值
Filter value背景值
Background valuesCd 0.04 0.28 11.50 0.44 0.30 0.10 Hg 0.03 0.11 1.06 0.13 0.50 0.08 As 2.16 9.92 168.00 12.21 30 10.40 Pb 11.50 39.60 364.00 44.52 80 32.10 Cr 24.50 69.15 521.00 72.50 250 48 Cu 13.40 35.81 956.00 48.86 50 20.80 Zn 42.90 101.00 528.00 106.86 200 69 Ni 11.20 27.05 93.10 28.56 60 19
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表 3 八种元素潜在生态风险评价结果统计
Table 3. Statistics on potential ecological risk assessment results of eight elements
元素
Elements$E_r^i$ 生态风险程度
Degree of ecological riskRI 生态风险程度
Degree of ecological riskCd 132 强生态危害 234.99 中等生态危害 Hg 65.20 中等生态危害 As 11.70 轻微生态危害 Pb 6.95 轻微生态危害 Cr 3.02 轻微生态危害 Cu 7.05 轻微生态危害 Zn 1.55 轻微生态危害 Ni 7.52 轻微生态危害
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表 4 主成分分析主要计算结果
Table 4. The main calculation results of PCA
主成分
Principal
components特征值
Eigenvalues贡献率
Contribution
rate累计贡献率
Cumulative
contribution rateCd Hg As Pb Cr Cu Zn Ni 第一主成分 3.672 45.90% 45.90% 0.605 0.406 0.81 0.75 0.406 0.815 0.868 0.583 第二主成分 1.593 19.92% 65.82% −0.486 −0.074 −0.013 −0.4 0.793 −0.159 0.018 0.733 第三主成分 1.169 14.60% 80.42% −0.496 0.674 0.359 −0.419 −0.248 0.279 0.017 −0.155
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表 5 各重金属元素间Person相关系数
Table 5. Person correlation coefficients of Heavy metal elements
元素Elements Cd Hg As Pb Cr Cu Zn Ni Cd 1 Hg 0.110* 1 As 0.285** 0.426** 1 Pb 0.816** 0.119** 0.468** 1 Cr 0.047 0.039 0.229** 0.112* 1 Cu 0.357** 0.309** 0.780** 0.487** 0.121** 1 Zn 0.427** 0.294** 0.593** 0.598** 0.261** 0.728** 1 Ni 0.084 0.103* 0.384** 0.207** 0.762** 0.270** 0.540** 1 * 表示在0.05 水平（双侧）上显著相关；** 表示在0.01 水平（双侧）上显著相关.
* indicates a significant correlation at the 0.05 level (both sides); ** indicates a significant correlation at the 0.01 level (both sides).
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