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近年来，随着我国工业化和城镇化快速发展，环境污染问题日益严重[1]. NO2是一种主要的大气污染物，作为PM2.5和臭氧形成的主要前体物，与一系列环境问题有关[2 − 5]. 大气NO2不仅影响农作物和生态安全，还会对人体健康造成不利影响，增加哮喘、心血管疾病、冠心病、皮肤病等患病风险，从而影响住院率和死亡率[6 − 9].
自2013年我国推出《大气污染防治行动计划》以来，NO2浓度在2015至2019年间下降了5%，但仍高于环境空气二级浓度限值[10]. 遥感技术有着数据规模大、高空间分辨率和全球覆盖的优势，为区域尺度大气污染研究提供了可靠的依据[11]. Xie等[12]利用OMI卫星反演数据，对万江城市带NO2污染的时空模式进行了广泛研究，评估了产业转移政策对万江城市带空气质量的影响，分析了典型城市马鞍山市NO2来源及气团传输路径. 沈永林等[13]研究了能源金三角（EGT）地区对流层NO2柱变化和空间分布，并结合经济数据探讨经济因素对区域NO2浓度的驱动因素，发现结构产业化的调整使得各NO2排放源占比发生变化. 陈玲等[14]发现汾渭平原NO2垂直柱浓度于2012年达到顶峰并在之后呈逐年下降趋势，夏季NO2浓度最低，冬季最高且约为夏季的3.6倍，汾渭平原NOx减排在城市收益较大，对乡村地区影响不明显. 尽管卫星测量可以解释综合空间变异性，但仍然存在一些不确定性，受到云层和雾霾等天气影响会导致数据失真或缺失[15]. 李秋芳等[16]利用地面监测数据探究NO2浓度的影响因素发现，NO2与温度的相关性最强，污染较重区域NO2稳定性相比污染较轻区域更好. Bassani等[17]基于地面监测点和对流层TROPOMI VCD的大气观测数据发现，新冠疫情期间NO2水平显著下降，城市比农村多下降26%，观测期间污染物浓度下降并不是因气象因素影响，最大影响来源于封控期间城市道路源排放减少. 区域大气污染水平不仅受本地排放源影响，还受长距离外来传输的影响[18]. 刘光瑾等[19]利用WRF-CMAQ进行污染物溯源模拟，发现NO2冬季省内传输占比最大，为26.02%—76.96%，传输路径多由北向南. 目前对邯郸市大气NO2的时空特征、影响因素和污染轨迹来源少有报道.
本文基于邯郸市18个空气质量监测站2018—2021年在线监测数据，运用Arcgis软件对邯郸市NO2浓度特征及时空分布特征进行分析，并根据小波分析结果探讨NO2浓度时序变化特征，分析污染物浓度与气象因子之间的关系，同时基于2021年邯郸市GDAS气象数据，利用Meteoinfo软件轨迹法后向轨迹模型对NO2的来源和迁移过程进行聚类，定位可能影响邯郸市NO2浓度的源区，了解大气NO2污染特征和排放源潜在源区，以期为邯郸市大气污染精细化管控提供参考.
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邯郸市（36°20′—36°44′ N，114°03′—114°40′ E）位于京津冀大气污染传输通道“2+26”城市的中部，市域面积约
12066 km2，地势自西向东呈阶梯状下降，高差悬殊，地貌类型复杂多样（图1）. 主城区包括丛台区、邯山区、复兴区，市区包括主城区、永年区、肥乡区和峰峰矿区，其他均为县域. -
本研究数据为中国环境监测总站（http://www.cnemc.cn/）发布的NO2浓度小时检测平均值，监测时段为2018年—2021年，剔除了因仪器误差而造成的无效数据，逐日气象资料来源于邯郸市基本站逐日数据. GDAS数据是NECP全球资料同化系统数据（ftp.arlhq.noaa.gov/pub/archives/gdas1），气象要素场包括地面温度、相对湿度、气压、水平和垂直风速等，本研究中该数据被用以计算后向轨迹.
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反距离权重插值法（inverse distance weighted）是一种常用的空间插值方法，基于地理学第一定律[20 , 21]，距离近的事物比距离远的事物关联更紧密，即与监测点越远的位置受到的影响越小. 其方法根据点位到监测点的距离分配权重，距离越近分配的权重越大，权重随着距离的增大而减小，公式如下：
式中，
$ \hat{Z}\left({s}_{0}\right) $ 为插值点$ {s}_{0} $ 处的预测结果；N为插值点附近监测点的数量；$ {\lambda }_{i} $ 为各监测点的权重；$ Z\left({s}_{i}\right) $ 为si处的检测值；p为反距离权重值；di0为插值点与各采样点之间的距离. -
小波分析可以揭示隐藏在时间序列中的变化周期（充分反映大气系统在不同时间尺度下的变化趋势），可以对未来的发展趋势做出定性的估计[22]. 连续小波变化和小波方差的公式如下：
其中，
$ {W}_{f}\left(a,b\right) $ 表示小波变换系数，f（t）表示信号或平方可积函数，a表示扩展的尺度，b表示平移参数，$ \bar{\psi }\left(\dfrac{t-b}{a}\right) $ 为$ \left(\psi \dfrac{t-b}{a}\right) $ 的副共轭函数，Var（a）为小波方差，a和b分别为伸缩尺度和平移参数. -
本研究利用Meteoinfo软件以及其中的Trajstat插件来进行后向轨迹分析，选取邯郸市中心经纬度（36°37' N，114°28' E）为受体点，模拟时段为2018—2021年，选取研究时段为每日00:00、06:00、12:00、15:00、18:00时（北京时间）计算后向轨迹. 考虑到邯郸市及周边地区的大气边界层高度，为了减少近地面对气团传送模拟结果的影响，后向轨迹计算的模拟高度设为500 m.
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2018—2021年邯郸市NO2浓度由40.61 μg·m−3下降至29.88 μg·m−3，下降速率为2.68 μg·（m−3·a）−1（图2）. 邯郸市区NO2浓度4年均值变化中，市域平均浓度下降速率为2.85 μg·（m−3·a）−1，复兴区（44 μg·m−3）和永年区（43 μg·m−3）NO2污染较严重，平均值都高于40 μg·m−3与其是以钢铁、化工为主的工业区有关，丛台区（35 μg·m−3）、邯山区（35 μg·m−3）、肥乡区（32 μg·m−3）和峰峰矿区（34 μg·m−3）浓度较低. 邯郸市县域中，NO2浓度下降速率为2.60 μg·（m−3·a）−1，其中临漳县治理效果最为显著，NO2浓度下降15.17 μg·m−3，武安市NO2浓度最高（43 μg·m−3），与其以钢材、文化旅游的产业结构有重要联系，NO2浓度4年均值高于40 μg·m−3还有磁县，魏县NO2浓度最低（31 μg·m−3）. 磁县4年内 NO2平均浓度较高且下降幅度大，2018年磁县出台了《磁县大气污染综合治理三年作战计划》，实行企业深度治理、煤改气煤改电等科学管控措施，治理效果明显. 污染较重的区域集中在邯郸市的中部以及西北和西南部的边界区域，除了受市域内自身排放源影响，边界区域更多受周边城市短距离外来输送的影响[23-24].
为研究邯郸市时空分布特征，取2018—2021年NO2浓度数据进行空间插值分析（图3），各区县NO2时序变化规律差异较小，其差异主要体现在NO2浓度分布，市区平均浓度高于周边县域浓度，呈中心向周边县域辐射状分布特征. 浓度高值主要集中在复兴区、永年区以及武安市部分区域，这些区县年平均质量浓度均超过国家二级标准，NO2主要来自于工业生产和交通运输，2018—2021年邯郸市NO2浓度整体呈下降趋势，平均浓度下降10.73 μg·m−3. 自2018年7月《打赢蓝天保卫战三年行动计划》的深入实施，建立绿色低碳交通体系，加大新能源车辆推广力度，新能源车替代重型燃油车，到2023年底，全市新能源重型货车保有量确保达到
3000 辆，使得域内NO2浓度下降明显. -
为进一步分析邯郸市各区县NO2空间演变格局和污染时段，取2018—2021年邯郸市18个区县的NO2月均浓度数据进行IDW空间插值，插值结果如（图4）. NO2浓度变化明显，污染主要集中在秋季（10月和11月）和冬季（12月和1月），但各月NO2空间分布差异不大但浓度差异明显，说明主要因素为污染源的分布及气象条件. 邯郸市污染时段基本为供暖期前后，中国北方城市能源和燃料消耗增加，人为排放也随之增加，其中1月各主城区的浓度最高，为57 μg·m−3；7月浓度最低，为20 μg·m−3；各区县中复兴区的月均浓度最高（43 μg·m−3），大名县月均浓度最低（31 μg·m−3）. 冬季气温低，降水少，不利于污染物的沉积与扩散[25-26]，而2月NO2浓度减少可能与春节前后多数工厂放假停止工业生产有关；夏季的强太阳辐射和高温条件会发生强烈的光化学反应，·OH自由基作为一种氧化剂与NO2反应生成硝酸，对酸雨、水土酸化有重要贡献，并且在NH3存在的条件下进而形成硝酸盐等二次无机气溶胶[27 - 28]，邯郸市属于大陆季风气候，夏季多雨气候湿润，有利于降低NO2浓度. 此外，夏季以东南风为主，大量风从海洋吹向陆地，有利于污染物的扩散.
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应用小波分析方法对2018—2021年NO2浓度数据进行处理，以揭示长时序NO2的动态特征，小波分析结果如图5. 小波实部的等值线图可以反映NO2浓度在不同时间尺度上的周期性变化及其在时域上的分布，进而可以确定NO2浓度在不同时间尺度上的未来变化趋势. 小波分析方差图可以确定浓度变化所包含的主要周期.
图5（a）显示了邯郸市NO2浓度变化的多时间尺度特征. 小波系数实部等值线图显示存在3个可能的时间尺度：268—273、541—547及863—869 d，其中541—547 d的时间尺度具有明显的周期变化，中心尺度在546 d左右，呈现明显的“低-高-低”的交替变化特征. 268—273 d和541—547 d的全局性较弱. 小波随尺度的变化称为小波方差图，反映了信号波动的能量的分布与尺度. 因此，小波方差图可用于确定信号中不同尺度扰动的相对强度和存在的主要时间尺度，即主要时期. 在小波方差图中存在3个不同的峰，其分别对应546 d（第一主周期）、868 d（第二主周期）、 269 d（第三主周期），这3个周期的波动代表了2018—2021年NO2浓度的变化特征. 正负小波系数的转折点对应着突变点，小波系数的绝对值代表着该时间尺度下变化的显著性，从图5（a）中可以看出，小波系数为零的点及为突变点，是NO2浓度变化的拐点. 第一主周期中，突变点大概出现在3月和8月左右，小波实部系数高值出现在采暖期中，低值在非采暖期中. 而在其他时间尺度内NO2的小波系数在正负相位间的变化缓慢.
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大气中NO2浓度与气象条件的变化密切相关，温度、相对湿度和风速被认为是决定近地面NO2浓度变化的重要气象因素[29-30]. 为探讨邯郸市2018—2021年NO2浓度与气象因素的关系，使用SPSS软件进行Pearson相关性分析（图6），所用气象数据为邯郸市日均数据. 邯郸市2018—2021年间NO2浓度与压强（R2=0.575）呈正相关，与平均温度（R2=−0.598）、湿度（R2=−0.173）、降水量（R2=−0.206）、日照时数（R2=0.386）和气压（R2=0.575）呈负相关. NO2经过阳光照射后可以产生O3，与O3的生成气象条件相反，而空气湿度比较大时NO2会生成PM2.5，促进二次气溶胶的生成，较大的风速会加速污染物的扩散，因此风速与NO2呈负相关关系，移动源是NOx主要排放源.
夏季邯郸地区的强对流天气和充足的降雨有利于降低NO2浓度[31]，冬季盛行西北风，大量污染物由西北方向输送过来，使NO2浓度上升. 边界层高度也是影响NO2的一个重要变量，其大小在很大程度上决定了污染物的垂直扩散能力和地面附近的温度，随着大气边界层高度的增加，污染物更容易扩散，污染物向上输送，使得近地面污染物浓度下降. 压强与NO2变化呈正相关，可能是因为大气压力的增加提高了大气的稳定性，不利于NO2的迁移和扩散.
根据邯郸市NO2浓度与气象因素相关性分析结果可知，不同的气象因素对NO2浓度的影响不同，但只分析了单独两个变量的相关性，没有考虑其他变量的影响. 为定量研究污染物浓度与气象因素的相互关系，采用逐步多元回归方法，建立邯郸市2018—2021年NO2与气象因素（平均温度（T）、风速（WS）、湿度（RH）、日照时数（SUN）、降水量（PREC）、压强（PRES）之间的最优回归模型，最终回归方程为：NO2=-0.550T-4.039 WS-0.203RH-2.434SUN-0.281PREC+77.335，模型调整后R2为0.449，模拟程度较好，表明平均温度、风速、湿度、日照时数和降水量可以解释NO2的44.9%的变化量.
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为探讨邯郸市主要传输气团，基于2020年12月—2021年11月NO2小时浓度数据和GADS气象数据，利用Meteoinfo软件分析全年48 h后向轨迹分布，然后利用TrajStat插件对邯郸市各季节轨迹进行聚类分析（表1），以探索全年各季节不同类型的气流轨迹所占比例和对应的NO2浓度水平.
冬季受西伯利亚冷空气影响，来自西北方向的气流轨迹最多（轨迹1、2、3、4），总占比为79.59%. 来自内蒙古西部，主要途径陕西北部和山西中部的气流轨迹2类，为邯郸市冬季主要传输通道，该类气流占25.51%，传输气流轨迹最短，表明其气象条件稳定，不利的气象条件阻碍污染物的扩散，山西为我国资源大省，其中中部地区工业化程度高，人口密度大，氮氧化物排放量较高. 来自俄罗斯，途径蒙古国、内蒙古西部和山西中部的第4类气流轨迹最少，气流占比为冬季的11.53%，对应的浓度最大，该类气流轨迹长，风速较大，有利于空间污染物的扩散. 蒙古国和内蒙古畜牧业发达，产生的氨在微生物的作用下生成亚硝酸盐和硝酸盐被反硝化后生成NO等氮氧化物，NO被氧化后会生成NO2.
春季聚类轨迹NO2浓度从高到低依次为3>1>5>2>4>6，其中经过山东东部的第5类气流轨迹最多，占春季轨迹的27.99%，山东省农业为农业大省，春季使用氮肥后，土壤中的微生物通过硝化作用会生成硝酸态氮化合物，其中亚硝酸盐可以进一步转化为NO2等氮氧化物，硝态氮通过反硝化作用也会生成氮氧化物会散发到环境中. 此外，该气流经过青岛、济南、潍坊等城市，是传统工业强市，工业源污染对NO2污染水平有很大的影响. 来自河南南部的第3类轨迹对应的NO2浓度最高，该区域农业发达，春季秸秆燃烧会使NO2排放量增加.
夏季NO2浓度最低，除气象因素影响外，夏季植被茂盛，除了可以吸附二次颗粒物也有助于降低氮氧化物浓度. 各轨迹对应NO2浓度从高到低依次为2>1>3>4，其中，来自俄罗斯、蒙古国的西北方向轨迹2对应的NO2浓度较高. 第3类和第4类轨迹来自海港城市，这两条轨迹占夏季气流轨迹总量的51.09%，分别途径港口城市天津和盐城，航运是港口地区附近空气污染的重要来源，除航舶排放外重型柴油卡车和货物装卸设备的排放也会产生大量的NO2.
秋季气流轨迹主要来自短距离传输，各轨迹对应的NO2浓度依次为4>3>2>1，来自河北北部的气流最多，为37.09%，携带NO2浓度最低，秦皇岛和承德区域空气相对清洁，人为排放少. 来自河南中部的轨迹聚类3气流轨迹短，对应NO2浓度较高，郑州是重要的交通枢纽，移动源排放可能会对NO2有影响，除冬季外均有来自河南的气流，轨迹均较短携带NO2浓度均较高，河北南部地区对邯郸市NO2浓度影响较大.
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（1） 邯郸市2018—2021年NO2浓度总体呈逐年减少的趋势，市区平均浓度高于周边县域浓度，呈中心向周边县域辐射状分布特征，污染中心主要集中在复兴区、永年区以及武安市，高值区域集中在邯郸市西部武安市、磁县和复兴区，NO2低值区域集中在邯郸市东南部大名县和广平县. NO2浓度随季节变化明显，污染主要集中在冬季的12月和1月和秋季的10和11月. NO2浓度时序变动，主要受546 d（第一主周期）、868 d（第二主周期）、 269 d（第三主周期）这3个特征时间尺度的控制.
（2） NO2浓度与压强呈正相关，与平均温度、湿度、降水量、日照时数和气压呈负相关，其中平均温度和气压相关性最强. 采用逐步多元回归方法，得到NO2与气象因素最优回归方程为NO2=-0.550T-4.039WS-0.203RH-2.434SUN-0.281PREC+77.335. 邯郸市地区生产总值影响NO2质量浓度空间格局的重要影响因素.
（3） 邯郸市气流传输变化存在明显的季节特征. 冬季和春季受西伯利亚冷空气影响，气流主要来自于内蒙古西南部，气流方向以西北部为主；夏季以途经江苏东部、山东南部和河南南部的气流为主；秋季短距离气流占重要优势.
邯郸市NO2浓度时空特征及潜在源分析
Spatio-temporal characteristics and source apportionment of NO2 in Handan
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摘要: 随着城镇化发展和汽车保有量的增加，许多区域NO2排放量显著增加，NO2污染对生态环境、植被作物生长、人体健康都有负面影响. 为了解邯郸市NO2污染时空变化规律及污染来源，取2018—2021年各区县18个监测站点数据，采用反距离权重插值法（IDW）和小波分析法，分析了邯郸市NO2浓度空间分布情况及时序特征，同时利用Meteoinfo中后向轨迹分析了邯郸市NO2传输路径. 结果表明，邯郸市2018—2021年NO2浓度呈下降趋势，受人为源排放及气象因素影响，邯郸市NO2污染主要集中在秋季的10月和11月和冬季的12月和1月，期间气象特征为低温低湿低风速高压强. 邯郸市NO2浓度在空间上呈集聚态势，市区平均浓度高于周边县域，高浓度地区集中在邯郸市西部和中部，东南部区县浓度较低，总体呈现西北地区高东南地区低的趋势. NO2浓度除了季节性变化之外，还存在长期变化趋势. 全年不同季节气流聚类分析中，冬季来自西北方向的气流轨迹最多，春季和夏季气流轨迹主要来自南方和东南方向，秋季气流轨迹主要来自河北北部，除冬季外来自河北南部气流轨迹占主要贡献.Abstract: Nitrogen dioxide (NO2) pollution poses a serious threat to ecological environment, growth of vegetation crops and human health, due to the significant increase of NO2 emissions in most areas with the development of urbanization and the rapid increase in motor vehicle ownership. To understand the temporal and spatial variation and the source of NO2 pollution in Handan City, the NO2 data obtained from 18 counties in Handan City from 2018 to 2021 were analyzed. Inverse distance weighted and wavelet analysis were adopted to explore the characteristics of the spatial and temporal distribution, and backward trajectories were performed to investigate the transmission path of NO2. The results indicated that the concentration of NO2 exhibits a decreasing trend from 2018 to 2021, which is affected by the anthropogenic sources and meteorological factors. Besides, the NO2 pollution was mainly concentrated in October and November in autumn and December and January in winter, during which the meteorological characteristics were low temperature, low humidity, low wind speed and high pressure. As for the spatial distribution, the concentration of NO2 showed an agglomeration trend. The average concentration in the urban area was higher than that in the surrounding counties, the NO2 concentration in the western and central area is high and that in the southeast counties was low. Moreover, the transmission path of NO2 was investigated by backward trajectories. The results of the cluster analysis of air flow in different seasons showed that the air flow trajectory is mainly from northwest region in winter, mainly from south and southeast region in spring and summer, and the north of Hebei province in autumn, respectively.
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Key words:
- NO2 /
- spatiotemporal characteristics /
- influencing factors /
- wavelet analysis /
- cluster analysis
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图 2 邯郸市2018—2021年各站点NO2年际变化
Figure 2. Interannual variation of NO2 in different stations in Handan city from 2018 to 2021
图 3 邯郸市2018—2021年NO2浓度的时空格局
Figure 3. Spatio-temporal patterns of NO2 concentrations of Handan from 2018 to 2021
图 4 邯郸市2018—2021年月际NO2浓度的时空格局
Figure 4. Spatio-temporal patterns of NO2 monthly concentrations of Handan from 2018 to 2021
图 5 邯郸市2018—2021年NO2浓度小波分析，（a）小波系数实部等值线图，（b）小波分析方差图
Figure 5. Wavelet analysis of NO2 concentration in Handan from 2018 to 2021, （a） Contour map of the real part of wavelet analysis, （b） Wavelet analysis variance diagram
图 6 2018—2021年邯郸市NO2浓度与气象因子的相关性
Figure 6. Correlation of NO2 and meteorological elements in Handan from 2018 to 2021
表 1 邯郸市四季各类轨迹统计结果
Table 1. Seasonal statistical analysis results of various trajectories in Handan
季节
Season轨迹
Trajectories途径区域
Pathway area所有轨迹
All trajectories出现频率/%
Frequency of occurrenceρ（NO2） /（μg٠m−3）−1 冬 1 新疆北部内蒙古南部陕西北部陕西南部 21.84 44.33 2 内蒙古西部陕西中部山西南部 25.51 33.23 3 内蒙古西部宁夏北部陕西北部山西南部 20.71 43.40 4 内蒙古中部山西北部 11.53 59.36 5 天津渤海方向山东北部河北南部 20.41 46.15 春 1 内蒙古西部山西北部 13.32 27.00 2 内蒙古东部河北北部北京 7.61 25.33 3 河南南部 25.27 29.41 4 内蒙古西部陕西北部山西南部 19.57 25.06 5 山东东部河北南部 27.99 25.48 6 内蒙古西部陕西北部山西中部 6.25 24.20 夏 1 河南南部 36.68 18.35 2 内蒙古西部陕西北部陕西中部 12.23 24.90 3 渤海方向河北南部 26.36 17.16 4 江苏东部山东南部 24.73 16.31 秋 1 河北北部 37.09 29.98 2 内蒙古西部山西北部 14.29 35.54 3 河南南部 25.55 41.02 4 内蒙古西部陕西北部山西中部 23.08 41.92 
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