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随着我国城市工业化进程的发展，随之而来的空气污染导致的生态环境和人类健康问题日益突出[1-2]。诸多污染物中，大气细颗粒物（PM2.5）由于其粒径小、来源广、危害大而引起广泛的关注[3-5]，PM2.5浓度的增加不仅影响大气能见度，同时危害公众健康[6]。PM2.5载带的污染元素具有生物积累性、细胞毒性、不可降解性、隐蔽性[7]，可通过呼吸、摄食等方式进入人体，进而危害人体心血管系统及呼吸系统[8]。因此，加强对大气PM2.5中元素的特征及来源解析的研究对环境和人类健康具有重要意义。
近年来，关于大气颗粒物中元素的研究已引起国内学者的广泛关注。刘威杰等[9]探究了我国中部不同类型城市夏季大气PM2.5中元素的组成及来源，表明平顶山、随州、武汉大气PM2.5中元素均以Zn浓度最高，武汉和随州站点主要受当地排放的影响，平顶山站点受当地源和外地源汇入的共同影响。张鑫等[10]研究了北京、新乡夏季大气颗粒物中重金属元素的粒径分布和健康风险。栾孟孝等[11]采用富集因子法与相关分析法对鞍山市秋季细颗粒物中元素污染特征和来源进行了分析，表明鞍山市秋季大气PM2.5中元素的来源主要是钢铁冶炼、机动车尾气和燃煤。Crilley等[12]分析了伦敦某运动会期间大气细颗粒和粗颗粒中的元素浓度，并利用PMF对其进行来源解析。
锦州市作为中国重要的工业城市，规模以上企业雄居辽西之首，其产业园区重点发展石油化工、冶金、钢铁等产业，但同时又受内蒙等地沙尘影响，环境问题突出。因此，本研究分析了锦州市大气细颗粒物（PM2.5）中元素的含量和特征，并进一步判断大气PM2.5的主要来源，旨在为锦州市改进环境空气质量，开展大气污染防治工作提供参考。
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锦州市春季为3—5月，4月为春季典型月份，因此本研究于2018年4月12日—25日在锦州市选择监测站、百股街道站、气象站、渤海大学站和开发区站共5个常规监测点作为采样站点，采样点位如图1所示。采用崂应2050型空气/智能TSP综合采样器（青岛崂山应用技术研究所）进行样品采集，采样流量设定为100 L·min−1，每次采样时间（22±0.5）h。使用聚丙烯有机滤膜进行采样，共获得有效滤膜84 张。采样期间，每日在监测站站点加采1组空白样品，用于质控。
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使用陶瓷剪刀将待测的滤膜剪成小块后放置于带盖的聚四氟乙烯烧杯中，加入10.00 mL盐酸-硝酸混合溶液，将滤膜浸没在其中，盖上表面皿，在100 ℃下加热回流2.0 h，然后冷却。用超纯水淋洗烧杯内壁，加入约10 mL超纯水，静置半小时进行浸提，过滤，定容至50.00 mL，待分析。
使用美国Agilent公司生产的Agilent 7500a型电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)测定样品中的11种元素，包括Na、K、V、Cr、Mn、Cu、Zn、Ni、As、Cd和Pb。采用电感耦合等离子体原子发射光谱法（ICP-OES）测定样品中的4种元素，包括Al、Fe、Mg和Ca。
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（1）每测定10个样品至少执行1个标准样品分析，应保证其回收率保持在80%—120%范围内。
（2）每测定10个样品至少执行1个重复样品分析，应保证其相对误差应小于20%。
（3）现场空白样品分析，其检测值必须低于检出限的2倍。
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图2为锦州市春季5个采样点位PM2.5随时间的变化。由图2可见，5个采样点位PM2.5日均质量浓度呈波动特征，PM2.5浓度日均值变化趋势基本一致，表明各采样点位可能受到相同污染源排放的影响。锦州市、渤海大学、开发区、百股街道站、气象站、监测站的PM2.5浓度均值分别为（98.85±63.23）、（117.93±89.49）、（96.03±40.50）、（95.32±59.48）、（94.84±71.21）、（89.45±48.34） µg·m−3，均超过《环境空气质量标准》( GB 3095—2012)二级标准日均浓度限值75 µg·m−3，污染较为严重。采样期间共捕捉到2个沙尘污染天气，分别为4月14日和4月17日，沙尘污染期间，PM2.5质量浓度出现明显的上升，这与刘筱冉等[13]有关沙尘天气对兰州市大气污染物的研究结果较为一致。
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采样期间，锦州市春季PM2.5中15种元素浓度值如图3所示。锦州市春季PM2.5中各元素平均含量顺序为Al > Ca > Fe > K> Mg > Na > Zn > Mn > Pb > Cu > Cr > As > V > Cd > Ni , 元素Al、Ca、Fe、K、Mg、Na、Zn的浓度较高，这7种元素之和占PM2.5中所分析15种元素总浓度的98.60%。研究表明[14]，根据大气颗粒物中元素的来源差异，可将其分为地壳元素（Al、Ca、Na、K、Fe、Mg等）和人为污染元素（Pb、Cu、Mn、As、Cr、Zn、Cd等），含量排名靠前的Al、Ca、Fe、K、Mg、Na均为丰度较高的地壳元素，原因可能是春季裸露地表使大气PM2.5受土壤风蚀的影响，还可能是受内蒙等地的沙尘的影响。Mg、Fe两种元素在春季锦州各点位的最值差值分别为1.4、1.5倍，差异较小，说明这两种元素在锦州各点位的分布较为均匀且浓度较高。
人为污染元素中Zn、Mn、Pb、Cu的质量浓度较高，这可能与锦州市以石油化工、铁合金产业为主导产业有关。Pb主要来自于移动源排放[16]，在各点位的最值差异为1.80倍，差异较明显，这可能是由于监测点位附近的移动源排放强度不同导致的，全市春季元素Pb质量浓度范围为15.54—28.04 ng·m−3，均未超出环境空气质量标准（GB3095—2012）规定的限值1000 ng·m−3。元素As和Cd的质量浓度分别为4.02 ng·m−3、2.52 ng·m−3，均小于环境空气质量标准（GB3095-2012）规定的限值，其在各点位最值差异分别为1.77倍、2.96倍，差异较为明显.
表1为我国部分污染较严重城市大气PM2.5载带元素的浓度水平，与其他地区相比，锦州市元素Na、Ca的浓度仅次于临沂，处于较高水平，Na不仅源于土壤扬尘还可能来自海盐粒子[20]，这可能是由于锦州市相邻于渤海以及受内蒙等地沙尘的影响；元素Al、Fe、Mg、Zn浓度较高，这可能与锦州市着重发展冶金、石化等工业有关，其他元素浓度水平的差异可能是源于采样时间不同、采样期间主要污染源及污染源排放强度的差异。
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富集因子法（enrichment factor, EF）是分析大气颗粒物中元素富集程度，从而定性判断大气颗粒物中污染元素的自然源和人为源属性的常用方法[16,21]，其计算公式为：
式中，（Ci/Cr）atmosphere和（Ci/Cr）soil分别指大气细颗粒物中和土壤中研究的元素i浓度和参比元素r浓度的比值。元素Al在土壤中含量丰富、迁移率低、化学性质不活泼、且为分析精度最高最广泛使用的参比元素[22]，因此本研究选用Al作为参比元素，以辽宁省A层土壤元素背景值中位值作为土壤元素的背景值[23]，计算得到锦州市春季富集因子结果如图4所示。根据富集因子（EF值）的大小，可将元素的富集程度分为5个级别[24]，富集程度越高，表明人为源对其的贡献越大，具体为当EF值< 2时，富集程度为无富集或轻微富集；当EF值介于2—5之间时，为中度富集；当EF介于5—20时，为显著富集；当EF值介于20—40时，为强烈富集；当EF> 40时，为极强富集。
由图4可得，锦州市春季PM2.5中Na、K、V、Mn、Mg、Fe等6种元素的富集因子除部分站点外大部分小于2，说明这6种元素无富集或轻微富集，主要源自于地壳源，人为活动对其富集程度影响较小。全市元素Cr富集因子为2.75，说明其主要受到人为源和自然源的共同影响，元素Cr是钢铁冶金行业排放烟尘的标志性元素[25]，其富集因子在各点位之间的差别较大，最大值（监测站）是最小值（气象站）的4.50倍，这可能是由于不同采样点为附近排放源差异导致的。元素Ca是建筑水泥尘的标识元素[26]，其富集因子范围为2—5，属于中度富集，说明元素Ca不仅来自于土壤，春季裸露地表使大气PM2.5受土壤风蚀的影响，也可能受到人为源的影响，例如建筑施工、水泥生产、混凝土搅拌等[27-28]。
元素Cu、As、Pb 的富集因子均在5—40，表明人为源对其贡献较明显，其中元素Pb在颗粒物中的来源广泛，移动源排放和燃煤是其主要的两种来源方式[29-30]，元素As主要来自于燃煤，是煤烟尘的标识组分[29]。全市元素Zn的富集因子达到46.52，说明其主要源自人为源，其主要来源有燃煤排放，机动车尾气排放及轮胎磨损，同时还是垃圾废弃物焚烧的标识元素[28]。全市元素Cd的富集因子高达797.44，污染级别最高，为极强富集，说明其受到人为影响非常高，元素Cd主要来自于钢铁冶炼和市政焚烧[31]。监测站与开发区元素Cd的富集因子分别为1339.44和1136.27，分别是极强富集因子40的33.49、28.41倍，这可能是由于开发区和监测站附近工业点位较多，受冶金化工排放影响较大。元素Cu、Ni在开发区的富集程度最高，Cu主要来源有制动器磨损的排放和金属冶炼[15]，Ni主要来源有石油燃烧和汽车尾气排放[32]，这可能与开发区拥有辽宁省西部唯一一座达国标4C级标准的民航机场和中国纬度最高的不冻港锦州港有关。元素Cr、Zn、As、Cd、Pb在监测站的富集因子值高于其他点位，渤海大学、气象站的富集程度较低，说明开发区和监测站受人为活动影响较大，原因可能是开发区和监测站附近工业点位较多，工业排放和燃煤排放程度较高。人为源对渤海大学和气象站的贡献相比其他3个点位低，可能是由于渤海大学和气象站工业污染排放较低所致。
综上所述，锦州市春季PM2.5中元素的污染受人为源和自然源的共同影响，人为源的主要来源有燃煤排放、移动源（机动车尾气排放和轮胎磨损等）、钢铁冶炼等金属冶炼、市政垃圾燃烧以及建筑扬尘.
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利用主成分分析法（PCA）对锦州市春季PM2.5中的元素组分进行来源解析，应用SPSS22.0对各个采样点位的元素浓度数据进行整理，并运用最大方差旋转因子法进行因子分析，基于特征值大于1，最终确定了3个因子，3个因子的累计方差达到94.883%，结果如表2所示。
因子1对锦州市春季PM2.5的方差贡献率为48.355 %，其中载荷较高的元素有Ni、Zn、Pb，高负载元素Ni的来源较为广泛，主要来源有石油燃烧和汽车尾气[32]；元素Zn作为添加剂存在于发动机的润滑油之中，另外，Zn以氧化物的形式添加到橡胶轮胎生产过程中[33]，同时也来源于钢铁冶炼等的金属活动的燃煤排放，因此Zn主要通过机动车尾气、燃煤和轮胎的磨损释放到大气中。由于近年来无铅汽油的推广，减少了Pb在机动车尾气中的排放，Pb主要来自于制动器磨损排放[15]以及燃煤。富集因子分析结果表明，Ni、Zn、Pb都存在一定的富集，主要来自于人为源，因此因子1可确定为移动源和燃煤源。
因子2对锦州市春季PM2.5的方差贡献率为27.137 %，其中载荷排名较高的元素有Na、K，其次是V、Cr、Mn。元素Na和K都是丰度较高的地壳元素，主要来自于扬尘源，春季裸露地表使大气PM2.5受土壤风蚀的影响，也可能与锦州市受到内蒙等地沙尘的影响有关；元素V是燃料油燃烧的标志元素，工业燃油锅炉和燃油发电厂是其主要来源[34]；元素Cr主要源自钢铁冶炼，该过程所产生的Cr蒸汽以氧化物形式沉积在大气颗粒物的表面[25]；元素Mn是金属铸造、冶金行业排放的标识元素[35]，这可能与锦州市重点发展冶金化工行业相关，因此因子2主要来自于扬尘源和工业源。
因子3对锦州市春季PM2.5的方差贡献率为19.392 %，其中载荷较高的元素有As和Cd，元素As主要来自于燃煤，是煤烟尘的标识组分[23]，除了钢铁冶炼等的金属冶炼活动，元素Cd同时也是市政垃圾焚烧的标志组分[31]，富集因子分析结果显示，元素As和Cd都呈现出极强富集，与人为源排放密切相关，因此因子3可确定为煤烟尘和垃圾燃烧的混合源。
通过对锦州市春季PM2.5中元素的来源解析和富集因子法分析，其主要污染来源主要包括钢铁冶炼等金属活动排放的工业源、移动源（机动车尾气和轮胎磨损）、扬尘源、燃煤源以及垃圾燃烧源。
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（1）锦州市、渤海大学、开发区、百股街道站、气象站、监测站的PM2.5浓度均值分别为（98.85±63.23）、（117.93±89.49）、（96.03±40.50）、（95.32±59.48）、（94.84±71.21）、（89.45±48.34） µg·m−3，均超过《环境空气质量标准》( GB 3095—2012)二级标准日均浓度限值75 µg·m−3。
（2）锦州市春季PM2.5中在各元素在监测期间平均含量顺序为Al > Ca > Fe > K> Mg > Na > Zn > Mn > Pb > Cu > Cr > As > V > Cd > Ni，其中元素Al、Mg、Ca、Fe、Na、K、Zn的浓度较高，这7种元素之和占锦州市PM2.5中所分析元素总浓度的98.60%，是锦州市春季大气PM2.5的主要载带元素。
（3）富集因子分析表明，锦州市春季PM2.5中，元素Cd、Zn、Pb、As、Cu的富集程度较高，其主要污染源为人为源，元素Cr、Mn、Ni、Mg、Ca除部分站点均属于中度富集，受到人为源和自然源的共同影响；元素Na、K、V、Fe属于轻微富集或无富集，主要来自于自然源，因此，锦州市春季PM2.5中元素的污染受人为源和自然源的共同影响，人为源的主要来源有燃煤排放、移动源（机动车尾气排放和轮胎磨损等）、钢铁冶炼等金属冶炼、市政垃圾燃烧以及建筑扬尘。
（4）通过对锦州市春季PM2.5中元素的来源解析和富集因子法分析，其主要污染来源主要包括钢铁冶炼等金属活动排放的工业源、移动源（机动车尾气和轮胎磨损）、扬尘源、燃煤源以及垃圾燃烧源。
锦州市春季大气PM2.5中元素特征及来源解析
Characteristics and Sources of Elements in PM2.5 during Spring in Jinzhou
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摘要: 为了解锦州市春季大气PM2.5中元素的特征和来源，于2018年4月在锦州市5个点位采集大气PM2.5样品，使用电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS）和电感耦合等离子体原子发射光谱法（ICP-OES）测定样品中的15种元素，对PM2.5中的元素进行了浓度特征及富集因子分析，并运用主成分分析对其进行来源解析。结果表明，锦州市春季PM2.5浓度为(98.85±63.23) µg·m−3；元素Al、Mg、Ca、Fe、Na、K、Zn的浓度较高，这7种元素之和占锦州市PM2.5中所分析元素总浓度的98.60%以上；富集因子结果表明，元素Cd、Zn、Pb、As、Cu的富集程度较高，主要受到燃煤、移动源、金属冶炼、垃圾焚烧等人为源的共同影响。主成分分析结果表明锦州市春季PM2.5中元素主要来源于钢铁冶炼等金属活动排放的工业源、移动源、扬尘源、燃煤源以及垃圾燃烧源。Abstract: In order to investigate the characteristics and sources of the elements in PM2.5 during spring of Jinzhou, PM2.5 samples were collected in April 2018 and 15 elements were determined by inductively coupled plasma-mass spectrometry (ICP-MS) and inductively coupled plasma optical emission spectrometer (ICP-OES), the pollution characteristics and enrichment factors of elements were analyzed and the source of elements was analyzed by the principal component analysis．The results showed that the concentration of PM2.5 in Jinzhou in spring was (98.85±63.23) µg·m−3, Al, Mg, Ca, Fe, Na, K and Zn were the main elements and accounted for 98.60% of the 15 detected elements. The enrichment factor results showed that the enrichment of elements Cd, Zn, Pb, As and Cu is relatively high, mainly originated by anthropogenic sources such as coal combustion, mobile vehicle, metal smelting and waste incineration. Principal component analysis results showed that the main sources of elements in PM2.5 in Jinzhou City were industrial sources emitted by metal activities such as iron and steel smelting, mobile vehicles, fugitive dust sources, coal combustion, and waste incineration．
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Key words:
- PM2.5 /
- enrichment factor /
- element characteristics /
- source apportionment /
- elements
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图 4 锦州市春季PM2.5元素的富集因子
Figure 4. Elements enrichment factors in PM2.5 in spring of Jinzhou
表 1 不同城市元素质量浓度(ng·m−3 )
Table 1. Concentrations of elements in different cities( ng·m−3)
元素Element 锦州Jinzhou 黄石[17]Huangshi 盘锦市[17]Panjin 临沂[19]Linyi 鞍山[11]Anshan 北京[20]Benjing Na 434.82 82.82 345.16 689.71 364.74 — K 569.11 800.49 — 1066.27 — 2372.4 V 2.78 2.71 15.71 12.37 4.11 16.2 Cr 5.62 45.34 4.48 17.35 7.05 7.7 Mn 33.80 30.30 17.12 44.75 — 58.8 Ni 2.42 3.07 6.31 5.04 2.64 — Cu 9.46 30.72 8.36 34.49 10.62 185.2 Zn 103.44 212.84 126.77 236.53 449.65 185.3 As 4.02 25.14 9.48 8.26 30.81 10.6 Cd 2.52 2.49 1.38 2.21 2.14 2.8 Pb 22.91 100.21 39.22 81.83 180.36 154.3 Al 2370.08 — 393.18 1711.29 — 810.8 Mg 464.50 112.28 284.78 695.72 378.11 506.5 Ca 1188.13 357.90 376.71 1136.64 738.37 1738.3 Fe 764.31 713.62 365.95 1649.37 899.75 1321.1 
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表 2 元素主成分分析结果
Table 2. Element principal component analysis results
元素 Element 因子1 Factor 1 因子2 Factor 2 因子3 Factor 3 Na 0.084 0.940 0.213 K −0.060 0.991 0.014 V 0.100 0.981 0.165 Cr 0.201 0.827 0.517 Mn 0.212 0.791 −0.559 Ni 0.841 0.215 −0.372 Cu 0.398 −0.283 −0.856 Zn 0.739 0.496 0.441 As 0.057 0.272 0.942 Cd 0.597 −0.217 0.762 Pb 0.673 0.690 0.059 Mg −0.915 −0.0.013 −0.156 Ca −0.990 0.020 0.107 Fe −0.775 −0.476 0.086 特征值 7.253 4.071 2.909 方差贡献率/% 48.355 27.137 19.392 累计方差贡献率/% 48.355 75.492 94.883
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