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贵州油茶主产区土壤重金属环境质量状况及风险评价

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黄安香, 柏文恋, 邬能英, 王忠伟, 杨守禄, 张彦雄, 张福安. 贵州油茶主产区土壤重金属环境质量状况及风险评价[J]. 环境化学, 2023, 42(4): 1325-1336. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2021110402
引用本文: 黄安香, 柏文恋, 邬能英, 王忠伟, 杨守禄, 张彦雄, 张福安. 贵州油茶主产区土壤重金属环境质量状况及风险评价[J]. 环境化学, 2023, 42(4): 1325-1336. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2021110402
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HUANG Anxiang, BAI Wenlian, WU Nengying, WANG Zhongwei, YANG Shoulu, ZHANG Yanxiong, ZHANG Fuan. Pollution and risk assessment of heavy metals in camellia oleifera main producing area soil of Guizhou Province[J]. Environmental Chemistry, 2023, 42(4): 1325-1336. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2021110402
Citation: HUANG Anxiang, BAI Wenlian, WU Nengying, WANG Zhongwei, YANG Shoulu, ZHANG Yanxiong, ZHANG Fuan. Pollution and risk assessment of heavy metals in camellia oleifera main producing area soil of Guizhou Province[J]. Environmental Chemistry, 2023, 42(4): 1325-1336. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2021110402
shu

贵州油茶主产区土壤重金属环境质量状况及风险评价

  • 1.

    贵州省林业科学研究院，贵阳，550005

  • 2.

    贵州一航生态农牧科技开发有限公司，铜仁，565100

    • 通讯作者: E-mail：1911287725@qq.com; 
  • 基金项目:
    获贵州省农村产业革命特色林业产业项目(特林研[2020]14号)和贵州省科技支撑计划项目(黔科合支撑[2021]一般130号)，(黔科合服企[2020] 4010)，(黔科合支撑[2020]1Y145号)资助

Pollution and risk assessment of heavy metals in camellia oleifera main producing area soil of Guizhou Province

  • 1.

    Guizhou Academy of Forestry, Guiyang, 550005, China

  • 2.

    Guizhou Yihang Ecological Agriculture and Animal Husbandry Technology Development Co. LTD, Tongren, 565100, China

    • Corresponding author: ZHANG Yanxiong, 1911287725@qq.com ; 
  • Fund Project: the Rural Industrial Revolution Characteristic Forestry Industry Project of Guizhou Province（Grant [2020] 14）and Guizhou Province Science and Technology Project (Grant [2021] general 130)，( [2020] 4010)，( [2020]1Y145).

  • 摘要: 为评价重金属污染对油茶籽油质量安全的影响，分析了贵州省油茶产地256份土壤样品中重金属元素Pb、Cd、Hg、As、Cu和Cr的含量，并采用地积累指数法、潜在生态危害指数法和健康风险评价模型对土壤重金属污染进行风险评价。结果表明，Pb、Cd、Hg、As和Cu含量超过贵州土壤背景值占比大于50%以上，Cr约10%的样点超过背景值。土壤中Cd和Hg含量超过管制值(GB 15618-2018)的样点分别占总样点的13.9%和0.39%，Pb、As、Cu和Cr含量无超过管制值的样点。地积累指数法评价结果表明，产区土壤主要受Cd、Hg的污染，污染程度主要为轻度和中度污染，样点占比分别为33.6%和38.68%，而Pb、As、Cu轻度和中度污染占比均低于6%。Cd和Hg在综合潜在生态指数中占比最重，对综合生态风险平均贡献率分别为30.84%和56.35%。综合生态风险中轻微、中等、重度、强烈污染程度的样点分别占总样点数的33.59%、40.63%、16.80%、8.98%。重金属对儿童的非致癌风险高于成人，成人和儿童综合非致癌风险(THI)分别为0.795、4.82，综合致癌风险(TCR)分别为1.58×10−5、6.56×10−5，儿童的非致癌风险主要由As贡献，致癌风险主要由As和Cr贡献，致癌风险对于成人和儿童整体处在可接受水平。
    Abstract: To evaluate the influence of heavy metal pollution on the quality and safety of camellia oleosa seed oil, the characteristic of heavy metal pollution and health risks of heavy metals in main production areas of Camellia oleifera soil in Guizhou were studied in this paper. Pb, Cd, Hg, As, Cu and Cr were detected from 256 soil samples, and the data were assessed by geoaccumulation Index, potential ecological risk index and health risk assessment model. The result show that the content of Pb, Cd, Hg, As and Cu exceeded the background value of Guizhou soil by more than 50%, and Cr content exceeded the background value about 10%. The samples of Cd and Hg were greater than the control value of soil pollution risk for agricultrural land (GB 15618-2018) accounted for 13.9% and 0.39% of the total samples, respectively, while no samples with Pb, As, Cu and Cr content exceeding the control value. The evaluation results of geoaccumulation Index show that the soil in the producing areas was mainly polluted by Cd and Hg, and the pollution degree was mainly mild and moderate, with samples accounting for 33.6% and 38.68%, respectively, while the proportion of Pb, As and Cu was less than 6%, respectively. Cd and Hg contributed 30.84% and 56.35% to the comprehensive ecological risk on average, respectively. The samples with mild, moderate, severe and strong pollution levels accounted for 33.59%, 40.63%, 16.80% and 8.98% of total samples, respectively. Health risk assessment show that the non-carcinogenic risk of children was higher than of adults, the comprehensive non-carcinogenic risk index (THI) of heavy metal to adults and children was 0.795 and 4.82, respectively, and comprehensive carcinogenic risk index (TCR) was1.58×10−5, 6.56×10−5, respectively. The non-carcinogenic risk higher for children was mainly contributed by As, while carcinogenic risk was mainly contributed by As and Cr, the carcinogenic risk is acceptable for adults and children as a whole.
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  • 图 1  样点采集区域分布图

    Figure 1.  Distribution diagram of sampling area

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    图 2  土壤地积累指数和潜在生态风险指数箱线图

    Figure 2.  Box plot of soil accumulation index and potential ecological risk index

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    图 3  6种重金属在油茶产地土壤中地积累指数的污染等级样品分布情况

    Figure 3.  Distribution of contamination grade samples of six heavy metals in Camellia origin soil

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    图 4  6种重金属在油茶产地土壤中潜在生态风险指数的样品污染等级分布情况

    Figure 4.  Distribution of samples pollution levels of potential ecological risk index of 6 heavy metals in Camellia origin soil

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    图 5  油茶产区256个土壤样点中重金属潜在生态风险分布情况

    Figure 5.  Distribution of potential ecological risk of heavy metals in 256 soil of Camellia origin soil

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    表 1  地积累指数和潜在生态风险指数分级标准

    Table 1.  Grading standard of the geo-accumulation index and potential ecological risk index

    地积累指数 $ {I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}} $生态风险指数 Ei综合生态风险 IR
    范围 Range污染水平 Pollution level范围 Range污染水平 Pollution level范围 Range污染水平 Pollution level
    $ {I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}} $<0无污染$ {E}_{i} $<40轻微RI<150轻微
    0≤$ {I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}} $<1轻微40≤$ {E}_{i} $<80中等150≤RI<300中等
    1≤$ {I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}} $<2轻度80≤$ {E}_{i} $<160重度300≤RI<600重度
    2≤$ {I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}} $<3中度160≤$ {E}_{i} $<320强烈RI≥600强烈
    3≤$ {I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}} $<4重度$ {E}_{i} $≥320极强
    4≤$ {I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}} $<5严重
    $ {I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}} $≥5极严重
    地积累指数 $ {I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}} $生态风险指数 Ei综合生态风险 IR
    范围 Range污染水平 Pollution level范围 Range污染水平 Pollution level范围 Range污染水平 Pollution level
    $ {I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}} $<0无污染$ {E}_{i} $<40轻微RI<150轻微
    0≤$ {I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}} $<1轻微40≤$ {E}_{i} $<80中等150≤RI<300中等
    1≤$ {I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}} $<2轻度80≤$ {E}_{i} $<160重度300≤RI<600重度
    2≤$ {I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}} $<3中度160≤$ {E}_{i} $<320强烈RI≥600强烈
    3≤$ {I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}} $<4重度$ {E}_{i} $≥320极强
    4≤$ {I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}} $<5严重
    $ {I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}} $≥5极严重
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    表 2  健康风险评估参数

    Table 2.  Parameters of health risk assessment

    参数
    Parameter    		参数意义
    Parameters significance and units    		单位
    Units    		取值 Value
    成人Adults儿童Children
    OSRI每日摄入土壤量Mg·d−1100200
    ED暴露期a246
    EF暴露频率d·a−1350350
    ABSO经口摄入因子无量纲11
    ABSd皮肤接触吸收因子无量纲As取0.03，其余取0.001
    BW平均体重kg61.819.2
    ATnc非致癌效率平均时间d87602190
    ATca致癌效率平均时间d2774027740
    SAE暴露皮肤面积cm253742848
    SSAR皮肤表面土壤粘附系数mg·cm−20.070.2
    Ev每日皮肤接触事件频率次·d−111
    PM10空气中可吸入颗粒物含量mg·m−30.1190.119
    DAIR每日空气呼吸量m3·d−114.57.5
    PIAF吸入土壤颗粒物在体内滞留比例无量纲0.750.75
    fspo室外空气中来自土壤的颗粒物所占比例无量纲0.50.5
    fspi室内空气中来自土壤的颗粒物所占比例无量纲0.80.8
    EFO室外暴露频率d·a−187.587.5
    EFI室内暴露频率d·a−1262.5262.5
    参数
    Parameter    		参数意义
    Parameters significance and units    		单位
    Units    		取值 Value
    成人Adults儿童Children
    OSRI每日摄入土壤量Mg·d−1100200
    ED暴露期a246
    EF暴露频率d·a−1350350
    ABSO经口摄入因子无量纲11
    ABSd皮肤接触吸收因子无量纲As取0.03，其余取0.001
    BW平均体重kg61.819.2
    ATnc非致癌效率平均时间d87602190
    ATca致癌效率平均时间d2774027740
    SAE暴露皮肤面积cm253742848
    SSAR皮肤表面土壤粘附系数mg·cm−20.070.2
    Ev每日皮肤接触事件频率次·d−111
    PM10空气中可吸入颗粒物含量mg·m−30.1190.119
    DAIR每日空气呼吸量m3·d−114.57.5
    PIAF吸入土壤颗粒物在体内滞留比例无量纲0.750.75
    fspo室外空气中来自土壤的颗粒物所占比例无量纲0.50.5
    fspi室内空气中来自土壤的颗粒物所占比例无量纲0.80.8
    EFO室外暴露频率d·a−187.587.5
    EFI室内暴露频率d·a−1262.5262.5
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    表 3  非致癌金属的参考剂量（RFD）和致癌金属的斜率因子（SF）

    Table 3.  References dose （RFD） for non-carcinogen metals andslope factors （SF） for carcinogenmetal

    重金属Heavy metalRfD（kg·kg−1·d−1）SF（（kg·kg−1·d−1）−1）
    经口摄入RfDO皮肤接触RfDd呼吸吸入RfDi经口摄入SFo呼吸吸入SFi皮肤接触SFd
    Pb3.5$ \times $10−35.25$ \times $10−43.52$ \times $10−3———
    Cd1.0$ \times $10−31.0$ \times $10−51.0$ \times $10−30.387.6715.2
    Hg3.0$ \times $10−42.10$ \times $10−58.57$ \times $10−5———
    As1.0$ \times $10−41.23$ \times $10−40.301.5018.331.50
    Cu0.040.0120.04—0.84—
    Cr3.0$ \times $10−33.0$ \times $10−32.86$ \times $10−5—51.14—
    重金属Heavy metalRfD（kg·kg−1·d−1）SF（（kg·kg−1·d−1）−1）
    经口摄入RfDO皮肤接触RfDd呼吸吸入RfDi经口摄入SFo呼吸吸入SFi皮肤接触SFd
    Pb3.5$ \times $10−35.25$ \times $10−43.52$ \times $10−3———
    Cd1.0$ \times $10−31.0$ \times $10−51.0$ \times $10−30.387.6715.2
    Hg3.0$ \times $10−42.10$ \times $10−58.57$ \times $10−5———
    As1.0$ \times $10−41.23$ \times $10−40.301.5018.331.50
    Cu0.040.0120.04—0.84—
    Cr3.0$ \times $10−33.0$ \times $10−32.86$ \times $10−5—51.14—
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    表 4  重金属元素综合致癌效应的土壤风险控制值

    Table 4.  Soil risk control values of comprehensive carcinogenic effects of heavy metals

    元素
    Elements    		CdAsCuCr
    风险控制值9.63$ \times $10−34.07$ \times $10−38.95 $ \times $10−21.47 $ \times $10−3
    元素
    Elements    		CdAsCuCr
    风险控制值9.63$ \times $10−34.07$ \times $10−38.95 $ \times $10−21.47 $ \times $10−3
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    表 5  油茶产地土壤重金属含量特征及pH值

    Table 5.  Contents of heavy metals and pH in Camellia origin soil

    含量/（mg·kg−1）
    Content    		指标 Indexes
    PbCdHgAsCuCrpH
    背景值33.570.400.1313.4834.5098.98-
    最大值696.4128.512.13275.96316.14290.798.25
    最小值7.220.040.022.424.618.653.87
    平均值46.671.460.4519.6135.5762.716.06
    标准偏差54.992.620.3520.0734.9334.661.30
    大于背景值样点/%56.2564.8494.1458.5956.259.38-
    大于管制值样点/%0.0013.900.390.00-0.00-
    　　注“-”表示未参与计算.
    含量/（mg·kg−1）
    Content    		指标 Indexes
    PbCdHgAsCuCrpH
    背景值33.570.400.1313.4834.5098.98-
    最大值696.4128.512.13275.96316.14290.798.25
    最小值7.220.040.022.424.618.653.87
    平均值46.671.460.4519.6135.5762.716.06
    标准偏差54.992.620.3520.0734.9334.661.30
    大于背景值样点/%56.2564.8494.1458.5956.259.38-
    大于管制值样点/%0.0013.900.390.00-0.00-
    　　注“-”表示未参与计算.
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    表 6  土壤重金属非致癌健康风险评价结果

    Table 6.  Results of non-carcinogenic health risk assessment of soil heavy metals

    重金属
    Heavy metal    		经口摄入HQois皮肤接触HQdcs呼吸吸入HQpis总非致癌风险 （HI）
    成人Adults儿童Children成人Adults儿童Children成人Adults儿童Children成人Adults儿童Children
    PbMax6.17×10 −13.971.55×10−33.02×10−15.76×10−29.59×10−26.77×10−14.37
    Min6.40×10−34.12×10−21.60×10−53.13×10−35.97×10−49.94×10−47.01×10−34.53×10−2
    Average4.14×10−22.66×10−11.04×10−42.02×10−23.86×10−36.43×10−34.53×10−22.93×10−1
    CdMax8.85×10−25.70×10−13.33×10−36.49×10−18.30×10−41.38×10−39.26×10−21.22
    Min1.11×10−47.15×10−44.18×10−68.15×10−41.04×10−61.74×10−61.16×10−41.53×10−3
    Average4.54×10−32.92×10−21.71×10−43.33×10−24.26×10−57.09×10−54.75×10−36.25×10−2
    HgMax2.20×10−21.42×10−11.18×10−42.31×10−27.24×10−41.21×10−32.29×10−21.66×10−1
    Min1.65×10−41.06×10−38.86×10−71.73×10−45.42×10−69.02×10−61.71×10−41.24×10−3
    Average4.62×10−32.97×10−22.48×10−54.84×10−31.52×10−42.53×10−44.80×10−33.48×10−2
    AsMax8.5655.102.62×10−35.11×10−12.68×10−54.46×10−58.5755.60
    Min7.52×10−24.84×10−12.30×10−54.49×10−32.35×10−73.92×10−77.53×10−24.89×10−1
    Average6.09×10−13.921.86×10−43.63×10−21.90×10−63.17×10−66.09×10−13.95
    CuMax2.45×10−21.58×10−13.08×10−56.00×10−32.30×10−43.83×10−42.48×10−21.64×10−1
    Min3.58×10−42.30×10−34.48×10−78.74×10−53.35×10−65.59×10−63.61×10−42.39×10−3
    Average2.76×10−31.78×10−23.46×10−66.75×10−42.59×10−54.31×10−52.79×10−31.85×10−2
    CrMax3.01×10−11.941.13×10−42.21×10−22.96×10−11.71×10−15.97×10−12.13
    Min8.95×10−35.76×10−23.37×10−66.56×10−48.80×10−35.08×10−31.78×10−26.33×10−2
    Average6.49×10−24.18×10−12.44×10−54.76×10−36.38×10−23.68×10−21.29×10−14.59×10−1
    HQMax8.9157.405.32×10−31.043.02×10−11.80×10−19.1658.20
    Min9.75×10−26.28×10−16.27×10−51.22×10−21.10×10−28.41×10−31.11×10−16.49×10−1
    Average7.27×10−14.685.13×10−41.00×10−16.79×10−24.36×10−27.95×10−14.82
    重金属
    Heavy metal    		经口摄入HQois皮肤接触HQdcs呼吸吸入HQpis总非致癌风险 （HI）
    成人Adults儿童Children成人Adults儿童Children成人Adults儿童Children成人Adults儿童Children
    PbMax6.17×10 −13.971.55×10−33.02×10−15.76×10−29.59×10−26.77×10−14.37
    Min6.40×10−34.12×10−21.60×10−53.13×10−35.97×10−49.94×10−47.01×10−34.53×10−2
    Average4.14×10−22.66×10−11.04×10−42.02×10−23.86×10−36.43×10−34.53×10−22.93×10−1
    CdMax8.85×10−25.70×10−13.33×10−36.49×10−18.30×10−41.38×10−39.26×10−21.22
    Min1.11×10−47.15×10−44.18×10−68.15×10−41.04×10−61.74×10−61.16×10−41.53×10−3
    Average4.54×10−32.92×10−21.71×10−43.33×10−24.26×10−57.09×10−54.75×10−36.25×10−2
    HgMax2.20×10−21.42×10−11.18×10−42.31×10−27.24×10−41.21×10−32.29×10−21.66×10−1
    Min1.65×10−41.06×10−38.86×10−71.73×10−45.42×10−69.02×10−61.71×10−41.24×10−3
    Average4.62×10−32.97×10−22.48×10−54.84×10−31.52×10−42.53×10−44.80×10−33.48×10−2
    AsMax8.5655.102.62×10−35.11×10−12.68×10−54.46×10−58.5755.60
    Min7.52×10−24.84×10−12.30×10−54.49×10−32.35×10−73.92×10−77.53×10−24.89×10−1
    Average6.09×10−13.921.86×10−43.63×10−21.90×10−63.17×10−66.09×10−13.95
    CuMax2.45×10−21.58×10−13.08×10−56.00×10−32.30×10−43.83×10−42.48×10−21.64×10−1
    Min3.58×10−42.30×10−34.48×10−78.74×10−53.35×10−65.59×10−63.61×10−42.39×10−3
    Average2.76×10−31.78×10−23.46×10−66.75×10−42.59×10−54.31×10−52.79×10−31.85×10−2
    CrMax3.01×10−11.941.13×10−42.21×10−22.96×10−11.71×10−15.97×10−12.13
    Min8.95×10−35.76×10−23.37×10−66.56×10−48.80×10−35.08×10−31.78×10−26.33×10−2
    Average6.49×10−24.18×10−12.44×10−54.76×10−36.38×10−23.68×10−21.29×10−14.59×10−1
    HQMax8.9157.405.32×10−31.043.02×10−11.80×10−19.1658.20
    Min9.75×10−26.28×10−16.27×10−51.22×10−21.10×10−28.41×10−31.11×10−16.49×10−1
    Average7.27×10−14.685.13×10−41.00×10−16.79×10−24.36×10−27.95×10−14.82
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    表 7  土壤重金属致癌健康风险评价结果

    Table 7.  Results of carcinogenic health risk assessment of soil heavy metals

    重金属
    Heavy metal    		经口摄入CRois皮肤接触CRdcs呼吸吸入CRpis致癌风险TCR
    成人Adults儿童Children成人Adults儿童Children成人Adults儿童Children成人Adults儿童Children
    CdMax5.31×10−68.54×10−64.11×10−72.18×10−51.99×10−68.29×10−77.41×10−63.12×10−5
    Min6.67×10−91.07×10−81.22×10−83.18×10−72.50×10−91.04×10−92.67×10−83.29×10−7
    Average2.72×10−74.38×10−78.87×10−82.45×10−61.02×10−74.25×10−84.63×10−72.93×10−6
    AsMax2.03×10−43.26×10−49.82×10−74.79×10−51.90×10−67.92×10−72.06×10−43.66×10−4
    Min1.78×10−62.87×10−62.92×10−81.42×10−61.67×10−86.96×10−91.84×10−64.91×10−6
    Average1.44×10−52.32×10−52.12×10−71.03×10−51.35×10−75.63×10−81.48×10−53.36×10−5
    CuMax——4.89×10−82.39×10−6——4.89×10−82.39×10−6
    Min——7.14×10-103.48×10−8——7.14×10103.48×10−8
    Average——5.51×10−92.68×10−7——5.51×10−92.68×10−7
    CrMax——2.74×10−61.34×10−4——2.74×10−61.34×10−4
    Min——8.15×10−83.97×10−6——8.15×10−83.97×10−6
    Average——5.91×10−72.88×10−5——5.91×10−72.88×10−5
    CRMax2.04×10−43.29×10−44.14×10−61.85×10−42.42×10−61.01×10−62.10×10−44.86×10−4
    Min1.79×10−62.88×10−61.31×10−78.07×10−61.92×10−88.00×10−91.98×10−61.10×10−5
    Average1.47×10−52.36×10−58.97×10−74.19×10−52.37×10−79.88×10−81.58×10−56.56×10−5
    　　注：“—”表示无法计算。Note: “—”Means unable to calculate.
    重金属
    Heavy metal    		经口摄入CRois皮肤接触CRdcs呼吸吸入CRpis致癌风险TCR
    成人Adults儿童Children成人Adults儿童Children成人Adults儿童Children成人Adults儿童Children
    CdMax5.31×10−68.54×10−64.11×10−72.18×10−51.99×10−68.29×10−77.41×10−63.12×10−5
    Min6.67×10−91.07×10−81.22×10−83.18×10−72.50×10−91.04×10−92.67×10−83.29×10−7
    Average2.72×10−74.38×10−78.87×10−82.45×10−61.02×10−74.25×10−84.63×10−72.93×10−6
    AsMax2.03×10−43.26×10−49.82×10−74.79×10−51.90×10−67.92×10−72.06×10−43.66×10−4
    Min1.78×10−62.87×10−62.92×10−81.42×10−61.67×10−86.96×10−91.84×10−64.91×10−6
    Average1.44×10−52.32×10−52.12×10−71.03×10−51.35×10−75.63×10−81.48×10−53.36×10−5
    CuMax——4.89×10−82.39×10−6——4.89×10−82.39×10−6
    Min——7.14×10-103.48×10−8——7.14×10103.48×10−8
    Average——5.51×10−92.68×10−7——5.51×10−92.68×10−7
    CrMax——2.74×10−61.34×10−4——2.74×10−61.34×10−4
    Min——8.15×10−83.97×10−6——8.15×10−83.97×10−6
    Average——5.91×10−72.88×10−5——5.91×10−72.88×10−5
    CRMax2.04×10−43.29×10−44.14×10−61.85×10−42.42×10−61.01×10−62.10×10−44.86×10−4
    Min1.79×10−62.88×10−61.31×10−78.07×10−61.92×10−88.00×10−91.98×10−61.10×10−5
    Average1.47×10−52.36×10−58.97×10−74.19×10−52.37×10−79.88×10−81.58×10−56.56×10−5
    　　注：“—”表示无法计算。Note: “—”Means unable to calculate.
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出版历程
  • 收稿日期:  2021-11-04
  • 录用日期:  2022-02-09
  • 刊出日期:  2023-04-27
黄安香, 柏文恋, 邬能英, 王忠伟, 杨守禄, 张彦雄, 张福安. 贵州油茶主产区土壤重金属环境质量状况及风险评价[J]. 环境化学, 2023, 42(4): 1325-1336. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2021110402
引用本文: 黄安香, 柏文恋, 邬能英, 王忠伟, 杨守禄, 张彦雄, 张福安. 贵州油茶主产区土壤重金属环境质量状况及风险评价[J]. 环境化学, 2023, 42(4): 1325-1336. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2021110402
shu
HUANG Anxiang, BAI Wenlian, WU Nengying, WANG Zhongwei, YANG Shoulu, ZHANG Yanxiong, ZHANG Fuan. Pollution and risk assessment of heavy metals in camellia oleifera main producing area soil of Guizhou Province[J]. Environmental Chemistry, 2023, 42(4): 1325-1336. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2021110402
Citation: HUANG Anxiang, BAI Wenlian, WU Nengying, WANG Zhongwei, YANG Shoulu, ZHANG Yanxiong, ZHANG Fuan. Pollution and risk assessment of heavy metals in camellia oleifera main producing area soil of Guizhou Province[J]. Environmental Chemistry, 2023, 42(4): 1325-1336. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2021110402
shu

贵州油茶主产区土壤重金属环境质量状况及风险评价

    通讯作者: E-mail：1911287725@qq.com; 
  • 1. 贵州省林业科学研究院，贵阳，550005
  • 2. 贵州一航生态农牧科技开发有限公司，铜仁，565100
  • 收稿日期:  2021-11-04
  • 录用日期:  2022-02-09
  • 网络出版日期:  2023-04-13
基金项目:
获贵州省农村产业革命特色林业产业项目(特林研[2020]14号)和贵州省科技支撑计划项目(黔科合支撑[2021]一般130号)，(黔科合服企[2020] 4010)，(黔科合支撑[2020]1Y145号)资助

摘要: 为评价重金属污染对油茶籽油质量安全的影响，分析了贵州省油茶产地256份土壤样品中重金属元素Pb、Cd、Hg、As、Cu和Cr的含量，并采用地积累指数法、潜在生态危害指数法和健康风险评价模型对土壤重金属污染进行风险评价。结果表明，Pb、Cd、Hg、As和Cu含量超过贵州土壤背景值占比大于50%以上，Cr约10%的样点超过背景值。土壤中Cd和Hg含量超过管制值(GB 15618-2018)的样点分别占总样点的13.9%和0.39%，Pb、As、Cu和Cr含量无超过管制值的样点。地积累指数法评价结果表明，产区土壤主要受Cd、Hg的污染，污染程度主要为轻度和中度污染，样点占比分别为33.6%和38.68%，而Pb、As、Cu轻度和中度污染占比均低于6%。Cd和Hg在综合潜在生态指数中占比最重，对综合生态风险平均贡献率分别为30.84%和56.35%。综合生态风险中轻微、中等、重度、强烈污染程度的样点分别占总样点数的33.59%、40.63%、16.80%、8.98%。重金属对儿童的非致癌风险高于成人，成人和儿童综合非致癌风险(THI)分别为0.795、4.82，综合致癌风险(TCR)分别为1.58×10−5、6.56×10−5，儿童的非致癌风险主要由As贡献，致癌风险主要由As和Cr贡献，致癌风险对于成人和儿童整体处在可接受水平。

English Abstract

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  • 土壤健康是农业发展的基础，由于长期的旷业资源开采和金属冶炼活动，空气沉降或者地球化学背景值较高[1]等因素，造成农林产品种植区土壤重金属污染[2]。各地区的土壤重金属污染状况不同，且农林作物对重金属的富集能力各有差异[3-4]。

    当前，国家高度重视土壤面源污染状况，相继出台了《土壤污染行动防治计划》《中华人民共和国土壤污染防治法》等法律法规，全面部署土壤污染防治工作，切实保障粮食安全。2018年《全国土壤污染状况调查公报》显示，耕地和林地分别超标19.4%和10.0%，需高度关注农林土壤环境质量对食品质量安全的影响[5]。贵州省受限于耕地资源少，因此部分重金属含量超标的土壤仍被用于农业或可食用林产品的生产，对产品安全和人体健康存在一定的安全隐患[6-8]。有学者开发了地积累指数法，潜在生态风险指数法等评价模型[9]，同时建立了一系列的健康风险评价模型，CLEA（Contaminated land exposure assessment）、HRA（Health risk assessment）等[10]，以评估土壤重金属引发的不良健康影响[11]。目前，大多学者采用生态环境标准《建设用地土壤污染风险评估技术导则》（HJ25.3-2019）方法开展农用地等土壤健康风险评估[12-13]。贵州省大力发展特色食用林产品油茶、核桃、刺梨等，然而目前的研究主要聚焦于矿区农田土壤的重金属污染状况[14]，对林地或发展食用林产品用地关注度较低，缺乏研究不同区域土壤中重金属污染的生态风险，客观正确的评价土壤健康状况，且对林地污染控制修复以及安全利用的相关研究较少。食用林产品产区土壤的健康风险评估亟待进行。因此，开展油茶主产区土壤污染状况调查和风险评价，促进油茶产业的健康发展，树立绿色健康食品的品牌形象有重要的现实意义。

    本文主要针对贵州油茶主产区产地土壤重金属污染状况进行研究，明确主要污染物Pb、Cd、Hg、As、Cu和Cr的含量，评价产地土壤重金属污染状况，评价生态风险和健康风险。为贵州油茶产区土壤重金属污染防治、风险管控等提供科学依据。

    • 1.   材料与方法（Materials and methods）

      1.1.   研究区域概况

    • 本研究以贵州油茶主产区黔东南的黎平、天柱、锦屏、松桃等县，铜仁地区思南、玉屏等，黔西南地区册亨望谟县及毕节地区威宁县等主产区产地土壤。 海拔高度在300—1100 m 之间， 年平均气温17—26 ℃，年平均降雨量1000 mm 以上，属亚热带湿润季风气候。

      • 1.2.   样品的采集

    • 样品采集时间为2020年4月—2021年11月，在研究区域的油茶主产区采集256个表层土壤（0—20 cm）样点。种植面积30 亩以上设置一个样点，每个样点用随机布点法采集5 个土壤点，将其混合后形成一个样点的土壤样品。样点采集区域分布见图1。

      • 1.3.   样品的测定

    • 土壤样品中Pb、Cd、As、Cu和Cr测定方法主要参照环境行业标准HJ 803-2016[15]中的ICP-MS 法测定，Hg 测定方法参照环境行业标准HJ680-2013[16] 中的原子荧光法测定。测定过程采用土壤标准物质进行全过程的质量控制，误差均在允许的范围内。

      • 1.4.   土壤重金属污染评价

      1.4.1.   地积累指数法

    • 地积累指数法主要考虑人为活动和成岩作用等自然因素，评价重金属的污染状况[17]。计算公式为：

      式中，$ {C}_{i} $为重金属的实测值，mg·kg−1，Bi为重金属i的土壤背景值，mg·kg−1，贵州省土壤 Pb、Cd、Hg、As、Cu和Cr的背景值分别取：33.57、0.40、0.13、13.48、34.50、98.98[18]，1.5为修正系数，Igeo为土壤污染状况，分级标准详见表1。

      • 1.4.2.   潜在生态风险指数法

    • 潜在生态风险指数法主要考虑重金属的毒性及生态效应[9]，其计算公式为：

      式中$ ，{C}_{i} $为重金属的实测值，mg·kg−1；Bi为重金属i的土壤背景值，mg·kg−1；$ {E}_{i} $表示单项重金属i的潜在风险指数；$ {T}_{i} $表示重金属i的毒性相应系数，Pb、Cd、Hg、As、Cu和Cr的$ {T}_{i} $值分别为：5、30、40、10、5、2；RI为所有重金属造成的总的潜在生态风险。$ {E}_{i}\mathrm{和} $IR的分级评价标准见表1。

      • 1.5.   土壤健康风险评价

      1.5.1.   基于不同途径的暴露量计算法

    • 成人和儿童对6种污染物的暴露途径，参考《建设用地土壤污染风险评估技术导则》计算法，考虑经口摄入（SEROI）、皮肤接触（SERDC）、呼吸吸入（SERPI） 的3种主要途径。暴露参数采用《导则》附录G的第一类用地方式推荐值[19]，详见表2，其暴露量的计算公式见式4—6。

      • 1.5.2.   致癌和非致癌风险计算法

    • 长期接触或者是食用含有重金属的食物后，会给人体带来致癌风险，因此，本文研究中依据《建设用地土壤污染风险评估技术导则》所建立的非致癌风险（THI）和致癌风险（TCR）评估模型评价因暴露于油茶主产区产地土壤而导致的健康风险[20]。

      式中$ ,{C}_{i} $表示重金属i的实测值，mg·kg−1；SERij为重金属i通过暴露途径j的暴露量，kg·kg−1·d−1取值见表3；SFij为重金属通过暴露途径j引发的致癌斜率因子，（kg·kg−1·d−1）−1。RfDij表示重金属i通过暴露途径j的参考剂量，kg·kg−1·d−1，SAF为暴露于土壤的参考计量分配系数，取值0.5。IUR表示呼吸吸入单位致癌风险，RfC呼吸吸入参考浓度，${\mathrm{A}\mathrm{B}\mathrm{S}}_{{g}{i}}$表示消化道吸收因子，RfDo，SFo等参数均可通过《导则》中的附录B查取。经过查询及公式（9）—（12）的计算得出表3。

      • 1.5.3.   致癌效应的风险控制值计算法

    • 基于6种土壤暴露途径综合致癌效应的土壤风险控制值，其计算公式为：

      式中，ACR表示可接受致癌风险，无量纲，取值为 10−6，IOVERca1表示吸入室外空气中来自表层土壤的气态污染物对应的土壤暴露量（致癌效应），kg 土壤·kg−1 体重 d−1；IOVERca2 表示吸入室外空气中来自表层土壤的气态污染物对应的土壤暴露量（非致癌效应），kg 土壤·kg−1 体重·d−1；IIVERca1表示IIVERca吸入室内空气中来自下层土壤的气态污染物对应的土壤暴露量（致癌效应），kg 土壤·kg−1 体重·d−1。

      根据（13）式计算得表4。

    2.   结果与讨论（Results and discussion）

      2.1.   土壤重金属污染状况

    • 土壤pH值对土壤中重金属形态的转化起到关键性作用，研究表明，酸性条件下有利于重金属向有效态转化[21]。由表5可知，贵州油茶产区土壤的pH值在3.87—8.25之间，平均值为6.06。土壤为弱碱性、中性、弱酸性、酸性及强酸性的样点占总数分别为23.05%、18.36%、16.02%、27.73%和14.84%。可见弱碱性和酸性样点约占总数的50.8%。Pb、Cd、Hg、As、Cu和Cr的平均含量分别为：46.67、1.46、0.45、19.61、35.57、62.71 mg·kg−1，超过背景值样点分别占总数的56.25%、64.84%、94.14%、58.59%、56.25%和9.38%。根据国家标准GB 15618-2018对农田土壤重金属管制值[22]的要求，超标的样点以重金属Cd为主，占总数的13.90%，其次Hg超标样点数占总数仅为0.39%，土壤中Pb、As、Cu、Cr等元素未发现有超标的情况。以上研究结果表明，约14.63%产区的土壤镉危害风险较大，有向油茶籽中富集的风险，约86.37%的样点是符合国家标准要求。研究表明，重金属向植物中转移，受多种因素的影响，一方面是土壤中Cd的有效态含量，另一方面是植物对Cd的转运能力。研究发现食品中重金属含量与土壤中Cd的总含量并未呈现正相关的关系[23]。不同植物对重金属元素的富集能力存在较大差异，大米更容易富集Cd、Zn 和Cr，玉米更容易富集Zn、Cu 和Cr[2]。因此，在实际生产中，应充分考虑农作物重金属累积特性以保证作物安全生产，加强监测具有Cd污染高风险样点的产区，严格监控该地区油茶产品重金属Cd含量情况，确保食品安全。

      • 2.2.   土壤重金属污染评价

      2.2.1.   地累积指数法评价

    • 由公式（1）计算结果可得，Pb、Cd、Hg、As、Cu、Cr的$ {I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}} $值得范围分别为：−2.803—3.790、−4.067 —5.570、−3.612—3.450、−3.060—3.771、−3.489—2.611、−4.102—0.970。从图2（a）中可知，6中重金属的地积累指数平均值依次为：Hg>Cd>As>Pb>Cu>Cr。Igeo 均值>0的元素有Hg和Cd，As、Pb、Cu、Cr的Igeo 均值<0。计算结果表明，大多数重金属的$ {I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}} $值小于0，表示无污染。依据表1中的$ {I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}} $分级标准，重金属Pb的轻度、中度、重度和极严重污染样点分别占总样点的27.73%、1.56% 、0.78%和0.00%，Cd分别占11.72%、12.50%、5.08%和0.78%，Hg分别占29.30%、9.38%、2.73%和0.00%，As分别占5.47%、0.00%、0.00%和0.00%；Cu轻度污染占3.91%，中度污染占0.78%；Cr仅有3.13%为轻微污染，其他均为无污染，详见图3。

      以上结果表明，研究区域的部分土壤受Cd、Hg的污染，污染程度主要为轻度和中度污染，总占比分别24.22%和38.67%，而Pb、As、Cu轻度和中度污染占比均低于6%。崔云霞等[20]研究长三角地区农业活动区域的重金属污染风险也发现，地积累$ {I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}} $值大多数小于0，研究区域内无As、Cr污染的样点。Wang等[12]研究施用有机肥的蔬菜土壤重金属地积累指数污染情况表明，Zn、Pb、Cd无污染，Cr、Cu、As中等污染。TOKATLI[24]等对土耳其Emet河流域土壤沉积物的有毒元素进行风险评价，其中地积累指数$ {I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}} $值在−3.92—5.99，所有样点中，Cu和Zn无污染，Cd、Cr和Ni为中度至重度污染，Pb为中度污染。可见不同土壤环境及使用方法受到重金属污染的类别和程度差异性较大。

      • 2.2.2.   潜在生态风险指数法评价

    • 根据表1的分级标准，单元素潜在生态风险值Ei>40，或综合生态风险指数RI>150时，表明土壤存在潜在生态危害。由公式（2）和（3）计算可得Cd、Hg的潜在生态风险指数在4.91—655.85，2.69—646.54，均值分别为99.38和137.45。其余元素Ei平均值均低于40。由图2（b）可知，潜在生态风险Ei值依次为：Hg>Cd>As>Pb>Cu>Cr。

      由图4可知，Pb、Cu、Cr等4种重金属呈现轻微生态风险的土壤样点占总数的99.22%以上，As为97.27%，污染风险较低。计算结果表明Cd和Hg两种重金属对综合潜在生态风险贡献较大，其中中等生态风险土壤样点分别占总数的22.27%和27.73%，重度生态风险分别占中数的13.67%和41.02%，强烈生态风险分别占总数的12.11%和17.97%，极强生态风险均占总数的7.42%。可见Cd和Hg是油茶主产区土壤的主要生态风险因子。由图5中各元素在各土壤样点中生态风险分布情况可知，Cd和Hg在综合潜在生态指数中占比最重，Cd和Hg对综合生态风险平均贡献率分别为30.84%和56.35%，约占总RI值得87.19%，是潜在生态风险的主要贡献因子。而Pb、As、Cu和Cr的平均贡献率不到7.00%，分别为3.09%、6.51%、2.53%和0.66%，约占总RI值的12.79%。有研究表明[25]，工业园周边土壤重金属潜在生态风险系数（Ei）平均值依次为Cd＞Hg＞As＞Cu＞Pb＞Cr＞Zn。Cd对总生态风险的贡献率为45.56%，Hg的贡献率为30.16%，Hg、Cd为潜在生态风险指数的主要贡献因子[25]。洞庭湖表层沉积物重金属污染潜在生态风险评价结果也表明了潜在重金属生态风险为重污染，其中Cd、Hg风险等级高，也是主要贡献因子[26]。其主要原因是重金属Cd和Hg毒性系数较大，因而对RI的贡献比较大。

      • 2.3.   土壤重金属健康风险评价

      2.3.1.   非致癌风险评价

    • 依据《建设用地土壤污染风险评估技术导则》的风险评价模型公式（4）—（7），研究计算6种重金属在贵州油茶主产区土壤的多种暴露途径下的非致癌风险，评价结果如表6所示。结果表明，成人的总非致癌风险（THI）依次为经口摄入（HQois）>呼吸吸入（HQpis）>皮肤接触（HQdcs），重金属的非致癌风险依次为：As>Cr>Pb>Hg>Cd>Cu。成人的总非致癌风险平均值均低于安全阈值（即EPA规定的限定值1.0）。因此，成人在研究区域劳动相对安全。儿童的非致癌总风险HI值（4.82）比成人（0.795）高，是成人的6倍之多，说明该地区对于儿童可能存在由重金属引起的综合非致癌风险，总非致癌风险程度依次为经口摄入（HQois）>皮肤接触（HQdcs）>呼吸吸入（HQpis），这一研究结论与郑堃等[27]研究的水稻土壤重金属在3种暴露途径中经口摄入对儿童的健康风险最大相一致。这可能与儿童的多动等生活习性和体重较轻有关，经口摄入频率较高，其非致癌总风险HQois值达到（4.82），占总风险值HI的97.10%。表6表明，儿童的总非致癌风险超过了安全阈值（1.0），对儿童存在潜在的安全隐患，因此，应加大研究区域的Pb、Cr、As的管控力度，尤其是由As元素带来的非致癌健康风险。综合分析油茶产区土壤的非致癌风险，儿童通过经口摄入土壤重金属造成的健康风险均比成人高，此研究结论与空气PM2.5中重金属致癌风险程度相一致[28]，因此需特别重视并警惕儿童经口摄入土壤重金属As而造成的健康风险，对成人则相对安全。

      • 2.3.2.   致癌风险评价

    • 依据《建设用地土壤污染风险评估技术导则》推荐的评估方法，计算出6种土壤暴露途径综合致癌效应的土壤风险控制值见表4，Cd、As、Cu、Cr的安全控制值分别为，9.63×10−3、4.07×10−3、8.95×10−2、1.47×10−3。依据公式（10）—（12）计算得3种暴露途径的致癌风险值，结果见表7。由结果可知，As、Cd两种重金属存在经口摄入、皮肤接触和呼吸吸入3种途径的致癌风险，结果表明，2种元素经口摄入对儿童和成人的风险相差较小，但皮肤接触的致癌风险儿童大于成人，呼吸吸入途径则表现出了成人的致癌风险高于儿童。Cu和Cr两种元素仅计算出皮肤接触一种途径的致癌风险，此种途径下2种元素对儿童的致癌风险均高于成人。Cd、As、Cu、Cr对成年人总致癌风险的贡献率分别为：2.93%、93.67%、0.03%、3.74%，对儿童的贡献率分别为：4.47%、51.22%、0.41%、43.90%。可见成人致癌风险主要为As元素，儿童主要为As和Cr。由于As具备经口摄入、皮肤接触、呼吸吸入等3种途径的致癌斜率因子，且致癌斜率因子相对较高；导致As成为主要的致癌因子[29]。Cr主要通过皮肤接触途径影响健康，Cr的皮肤接触致癌斜率因子较高，导致Cr对于儿童的TCR的总贡献率达到43.60%，As经3种途径对儿童的致癌风险贡献率51.22%，因此，As和Cr成为儿童的主要致癌因子。

      Cd、As、Cu和Cr的致癌风险成人和儿童的CR均值均低于表4计算的风险控制值，处于安全范围，美国环境部对Cr和As的最大可接受致癌范围为1.0×10−6—1.0×10−4[30]。由表7可知，成人和儿童的总致癌风险（TCR）均值分别为1.58×10−5和6.56×10−5，表明研究区域土壤重金属致癌风险整体处于可接受水平。

    3.   结论（Conclusion）

    • （1）贵州油茶产区土壤Pb、Cd、Hg、As、Cu和Cr 6种重金属平均含量分别为：46.67、1.46、0.45、19.61、35.57和62.71 mg·kg−1，样点间Pb含量的标准偏差最大，约为54.99%，其次为Cu和Cr，分别为34.93%和34.66%，Hg最低，约为0.35%。土壤中有13.90%的样点Cd含量超过管制值（GB15618-2018），0.39%的样点Hg含量超过管制值，而Pb、As、Cu和Cr无超过管制值的样点。因此，研究区域主要受污染的重金属为Cd，超过管控制值约14.63%样点需加强监测和修复，约86.37%的样点土壤适宜油茶种植。

      （2）地积累指数大于0的元素为Hg和Cd，其余重金属均低于0，研究区域内主要污染风险来自于Cd、Hg两种元素。Cd的污染程度主要为重度污染风险的样点约占5.08%，轻度和中度污风险染样点约占24.22%，极严重污染风险约占0.78%。Hg污染主要以轻微和轻度污染风险为主，分别占样点数的44.75%和29.30%，中度和重度污染风险分别占9.38%和2.73%。而Pb、As、Cu轻度和中度污染风险占比均低于6.00%，污染程度较低。

      （3）单一元素生态风险（Ei）大小依次为：Hg>Cd>As>Pb> Cu>Cr。除Hg和Cd外，轻微污染占比97.27%以上，Cd的污染程度主要集中在中等污染和中度污染，样点占比约为35.94%，强烈和极强污染风险的样点占比约为19.53%。Hg污染程度主要为重度污染风险，样点占比约为41.02%，强烈和极强样点占比25.39%。Cd和Hg对综合生态风险平均贡献率分别为30.84%和56.35%，约占总RI值约87.19%，Pb、As、Cu和Cr的平均贡献率不到7%。由于Hg和Cd的毒性系数较大，因此成为潜在生态风险的主要贡献因子。

      （4）贵州油茶产区土壤重金属污染对儿童的总非致癌风险大于成人，主要的暴露途径为经口摄入，面临明显的非致癌风险，主要贡献因子是As。成年人的致癌风险主要来自As元素，其贡献率占93.67%，儿童致癌风险主要来自As和Cr，其贡献率分别占约51.22%和43.90%，但综合致癌风险整体处于可接受水平。

    参考文献 (30)

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