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近年来，我国城市化、工业化迅速推进，石油类化工产品的生产及使用量与日剧增[1]，随之而来的管道泄漏及废水排放使得大量非水相液体 (non-aqueous phase liquid，NAPL) 进入土壤中[2-3]。密度小于水的NAPL被称为轻非水相液体 (light non-aqueous phase liquid，LNAPL) ，LNAPL难溶或微溶于水、不易降解，部分LNAPL对人体具有较强毒性[4-5]，已成为土壤和地下水中的长期污染源[6]。
国内外学者已对LNAPL在渗透性较好的多孔介质中的运移进行了一系列研究，对其运移分布规律及影响作用因素的探索已有一定成果：李胜等[7]认为，二元结构多孔介质中LNAPL以横向扩散及逆向渗吸形式进行迁移，污染物的泄漏位置决定了其迁移的形式；刘汉乐等[8]和SIMANTIRAKI等[9]研究结果表明，入渗介质的均匀性对LNAPL的迁移路径有重要影响，非均质多孔介质中的细砂透镜体对LNAPL的纵向迁移具有阻滞作用；徐云翔等[10]指出，非均质介质间的界面会影响地下水位上升时LNAPL的重分布过程；朱振慧等[11]研究表明，LNAPL在粒径不同的砂土中迁移规律大致相同，淋滤方式会改变LNAPL在毛细带中积聚的难易程度。黏土颗粒小、渗透率低，且介质吸附能力较强，对LNAPL的运移分布形式会有一定影响，LNAPL在该类土质中的运移规律较砂土会有所不同[12]。我国有机污染场地集中分布在京三角、长三角及珠三角等沿海、沿江地区[13]，其中以粉质黏土、黏土和淤泥质黏土为主的低渗透场地占60%以上[14]。目前，关于黏土中LNAPL的运移研究少见报导，探究LNAPL在黏土中的运移规律对沿海、沿江等低渗透污染区的治理和修复具有重大意义。
布设监测井、钻孔取样等传统的NAPL分布监测方法的时间连续性差，且监测成本与监测范围无法兼顾[15-16]。有关学者以光透法[17-19]及图像法[20-21]为手段，对砂土中NAPL的运移分布进行监测，取得了较好的效果，但黏土颜色深、光透性极差，染色后的NAPL在其中难以示踪，这两种方法对其应用效果并不理想。高密度电阻率成像法 (electrical resistivity tomography，ERT) 是地球物理勘探方法中的一种，具有时效性强、快速无损、对土体颜色及透明度无要求等优点，研究表明[22-23]，土体中NAPL的饱和度会对土体电阻率的大小产生影响，基于这一特性，许多学者[24-25]将ERT技术应用于NAPL在砂土中运移的二维及三维砂箱模型实验中，取得了较为理想的实验效果，但将其用于NAPL在黏土中运移的相关研究较少。
甲基叔丁基醚 (methyl tert-butyl ether，MTBE) 是一种常见的LNAPL，因作为汽油抗爆剂被大量使用，已在多地土壤及地下水环境中被检出[26]。已有注射实验表明MTBE会使动物产生癌症症状[27]，虽然目前没有直接数据证明MTBE对人体的致癌影响，但其对人的健康一直存有潜在危害，美国国家环保局(EPA)将其列入了可能致癌物名单[28]。
为研究LNAPL在黏土中的时空运移规律，本研究通过室内二维模型箱实验，以MTBE为入渗介质，采用ERT作为主要监测手段，研究加注过程中及加注结束后LNAPL在均一含水黏土层及含毛细水黏土层中的运移规律，以期为黏土中LNAPL的扩散预防及清除治理提供参考。
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本实验选用的分析纯级MTBE为低黏度液体，基本参数见表1。黏土取自上海奉贤某场地地面以下1~2 m处，物理性质如表2所示，属于低液限黏土。设置地下水位的砂为标准砂，平均粒径D50=0.658 mm，不均匀系数Cu=5.167。
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本实验的模型箱及土层布设如图1，模型箱由透明有机玻璃制成，尺寸为：长×宽×高=100 cm×10 cm×80 cm。距模型箱底部高5 cm处设置有2个阀门，用于注水及排水。土层由下至上分别为高10 cm的标准砂层及高50 cm的黏土层。渗漏源为长10 cm、底部开有1排小孔的PVC管，将其延模型箱宽度方向布设并埋于黏土表面以下5 cm处，选用容量为3 L的马氏瓶作为LNAPL供给源，保证LNAPL渗流速度稳定。
试样及土层制备过程如下：①将黏土块风干粉碎后与蒸馏水拌和均匀制成质量含水率为10%的土样；②采用砂雨法将标准砂填至10 cm处后进行整平，并在其表面布置一层土工布以预防砂与黏土混合；③通过分层压实法制备黏土层，控制每次分层厚度为5 cm、黏土干密度为1.4 g·cm−3；④在黏土层表面铺设一层保鲜膜以减少LNAPL向空气中的挥发量；⑤通过注水孔缓慢注水，待标准砂层饱和后关闭阀门，静置24 h后在黏土层中形成高约25 cm的毛细水带。
电阻测定所用设备为四通道高密度电法成像仪 (ABEM Terrameter LS 2，瑞典Guideline Geo公司) 。为监测LNAPL在土体中的运移规律，共在模型箱前侧布置4排ERT测线，相邻测线间距10 cm，每排测线由41个长1.5 cm的紫铜电极组成，电极间距2.3 cm，为提高电极与土体的接触性，黏土层填制完成后再将电极插入土体，电极入土深度0.5 cm。
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本实验室温控制为25 ℃，LNAPL泄漏量为3 L，泄漏速度为5.5 ml·min−1，电法测试采用四极电阻测定法，阵列探测形式选用偶极-偶极法，其测试原理见图2。ABEM电法仪按设定程序对电极组合依次进行扫描，获得电流I及电位差信息
$ \Delta \phi $ 后，经计算得到土体内部某点视电阻率。数据采集分为：加注阶段1及加注结束后的再分布阶段2。阶段1历时9 h，分别于0、1、2、4、6、9 h采集数据；阶段2历时8 d，分别于开始泄漏后的1、2、3、4、6、8 d进行数据采集。 -
初步筛选采集到的视电阻率数据，之后利用Res2dinv软件进行基于有限单元法的反演计算。每次测试数据经过8次反演迭代计算，最终模拟与实测的电压误差均方根下降率 (RMSD) 控制在5%以内。电极接触不良会使靠近电极处的电阻率成像结果出现异常高阻区，测试深度的加大会导致反演结果精度的下降，本文提取测试深度30~75 cm范围内的反演数据结果进行成像分析。
为研究LNAPL在土体中的运移规律，本文在测线剖面选取特定点位，如图3所示，获得定点电阻率随LNAPL运移的变化结果，并将结果处理为相对电阻率 (R) ，如式(1)，以此作为一种更直观的数据描述形式。
式中：
$ {\rho }_{i} $ 为第i时刻特定点位电阻率，Ω·m；$ {\rho }_{0} $ 为特定点位初始电阻率值，Ω·m。为研究LNAPL污染羽的运移规律，本研究通过相对电阻率云图 (某一时刻电阻率与0 h电阻率相减所得云图) 得到LNAPL的锋面迁移变化，并据此得到污染羽在水平方向上的扩散速度v，如式(2)。
式中：
$ {S}_{i} $ 为第i时刻污染羽在土体某一水平剖面上的扩散面积，cm2·h−1；$ {T}_{i} $ 为泄漏时间，h。 -
LNAPL在土体中的运移扩散可分为污染源持续泄漏阶段及停止泄漏后LNAPL的再分布阶段，本节分别对LNAPL加注过程中及加注结束后的电阻率反演结果进行分析，以研究LNAPL在这两个阶段的分布特征及运移规律。
1) LNAPL加注过程中电阻率反演结果及分析。图4为LNAPL加注过程中不同深度处土层剖面的电阻率变化结果。LNAPL未加注时，测线1及测线2电阻率平均值分别为70及75 Ω·m，由于土体的非理想均匀状态，测线1、2均有局部区域高于90 Ω·m现象。土体电阻率的大小与其水饱和度有关，饱和度越高电阻率越小[23]，测线3及测线4位于含水率较高的含毛细水土层，其电阻率平均值分别为30及20 Ω·m，显著小于测线1及测线2，测线4距地下水位较近、土体含水率较高，使得其平均电阻率低于测线3。测线3与测线4的电阻率分布云图呈现出无规则区块状，可能与毛细水在土中的不均匀分布有关；测线3电阻率云图的区块较测线4更碎散，两条测线云图中最大电阻率与最小电阻率差值相差较大，测线3在40 Ω·m左右，测线4在25 Ω·m左右，这一现象表明毛细水在土体水平剖面的分布可能受其与地下水位距离的影响，距离越远，毛细水上升的路径越长、毛细水分布的不均匀性越明显。
研究表明，土体电阻率同LNAPL在土中的饱和度呈正相关[29]。本实验中，开始泄漏后的0~9 h，LNAPL在重力、毛细作用力及入渗压力作用下向土体纵向及水平方向运移扩散。在纵向深度上，由于距泄漏源距离不同，测线1、测线2的电阻率剖面分别于泄漏后的1、2 h出现电阻率升高现象；6 h时，测线3局部电阻率低于未加注阶段，原因为LNAPL入渗时对土中水的向下驱替作用，使得测线3处土体含水率升高，电阻率下降[30]，9 h时，测线3中轴线附近电阻率升高，表明此时LNAPL已运移至该区域；测线4的电阻率剖面一直未发生改变，即截至9 h，LNAPL未运移至测线4。在水平延展方向上，随LNAPL入渗时间的增加，测线1、测线2剖面的电阻率升高区域均呈现出由中轴线向两侧逐渐扩大的现象，体现了LNAPL由中轴线向两侧运移扩散的过程；在污染区内，土体的电阻率随泄漏时间的增加逐渐升高，原因为LNAPL的持续加注使得土体中的LNAPL逐渐饱和；同一时刻，电阻率值空间分布不均匀，土体中轴线附近的电阻率值高于两侧区域的电阻率值，且距中轴线越远，电阻率值越小，反映出LNAPL的饱和度由中间向两侧逐渐减小的变化规律。
2) LNAPL再分布过程中的电阻率反演结果及分析。LNAPL停止加注后，为研究黏土中既有LNAPL在无泄漏源条件下的再分布运移规律，在短时间内土体电阻率变化较小这一情况下，采用大时间跨度且具有代表性的1、2、3、4、6、8 d时间节点对4条测线继续进行探测反演，结果如图5。停止加注后，LNAPL在黏土中仍有较为显著的运移扩散现象，以下分别对LNAPL在纵向分布及水平延展两个方向的运移特征进行分析：在纵向深度上，随时间的增长，测线1及测线2中轴线附近的电阻率值逐渐接近，并于6 d时，测线2中轴线区域的电阻率反超测线1同位置处的电阻率，表明再分布阶段，黏土中LNAPL的高浓度区在逐渐下移；测线4的电阻率在2 d时开始升高，相较于其它测线的电阻率先于中轴线附近开始上升，测线4电阻率升高区域的范围更广，其主要原因为测线4距地下水位较近，密度小于水的LNAPL到达毛细饱和区时会浮在水面逐渐累积并沿水平方向扩散[31]。同一测线不同时间的电阻率空间分布体现了LNAPL在水平延展方向的运移特征，总体上，随LNAPL运移时间的增加，测线1及测线2的电阻率值呈现中间区域逐渐降低、两侧逐渐升高以及电阻率值升高区域范围扩大的现象，反映了在水平方向上，LNAPL由高浓度区向低浓度区逐步扩散直至浓度相近这一运移规律；测线3及测线4中轴线处的电阻率值先升高后降低，体现了在含毛细水土层中，LNAPL再分布时的积聚速度较扩散速度先大后小这一变化特点。
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图6为4条测线定点相对电阻率时程变化曲线，由图可见，随LNAPL泄漏时间的增长，各点的相对电阻率变化总体可分为平稳阶段、骤升阶段、趋平阶段及下降阶段，图6(a)中1-M、1-L1及1-R1并未出现平稳阶段，其原因可能为这些点距泄漏源距离较近，在1 h进行测试时已经由平稳进入骤升阶段。LNAPL未运移至这些点时，其相对电阻率不变，LNAPL锋面抵达后，其相对电阻率显著增加，土体中LNAPL趋于饱和后相对电阻率过渡至趋平阶段，泄漏源关闭后，土体中的LNAPL一部分继续以液相形式向周围运移，一部分转化为气态在土体孔隙中扩散挥发[32]，使得原位置土体LNAPL含量降低、相对电阻率逐渐减小；部分点位未出现下降阶段，与其距泄漏源较远，LNAPL持续向其运移有关。
4条测线的相对电阻率峰值存在差异，为方便分析，在各条测线上取具有代表性的中轴线定点M进行对比。由图可见，测线1及测线2定点M处的相对电阻率峰值分别为49.2及51.8 Ω·m，测线3及测线4定点M的相对电阻率峰值分别为16.6及10.9 Ω·m，显著低于测线1及测线2。其原因为：LNAPL对土体电阻率的提升效果受土体的含水率影响，当土体中LNAPL的含量一定时，土体含水率越高，相对电阻率变化幅度越小[29]，测线3及测线4位于含水率较高的非饱和毛细带，使其在同条件下的相对电阻率变化幅度小于测线1及测线2。
同一条测线不同点位的相对电阻率峰值有所不同，测线1及测线2中M点、L1点及R1点的相对电阻率峰值各自相互接近，分别为50 Ω·m左右及45 Ω·m左右，与这些点距泄漏源较近，在较短的加注时间内LNAPL即可达到并稳定至一定饱和度有关；呈对称分布的1-L2点与1-R2点相对电阻率峰值相差较大、2-L2点与2-R2点相对电阻率峰值接近，反映出LNAPL在土体中的运移并非对称、运移路径可能与土体的均匀性有关[8]。测线3中不同点位的相对电阻率变化趋势不同，与3-L2点、3-R2相比，距污染源较近的3-M点、3-L1点与3-R1点处的相对电阻率均有负值阶段，表明LNAPL运移至非饱和毛细带时对接近锋面的毛细带水驱替效果更显著。
各定点不同阶段相对电阻率变化的时间分界节点不同，平稳转骤升、骤升转趋平、趋平转下降的3个节点是判断LNAPL在土中浓度变化的重要依据。图7为基于各测线M点绘制的测线位置与时间分界节点关系图。LNAPL锋面分别于1、2、9、48 h运移至测线1、测线2、测线3、测线4，土中的毛细带水使得LNAPL锋面由测线2迁移至测线3所需时间大于从测线1迁移至测线2所需时间。各测线中的LNAPL含量分别于2、4、24、72 h接近峰值，在停止加注的条件下，于24、24、48、144 h开始下降。
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图8(a)为LNAPL锋面的迁移变化图，由图可见，随泄漏时间的增长，测线1及测线2中LNAPL的锋面总体上均呈现出由中间向左右两侧逐渐扩散的规律[33]，且同一时刻LNAPL峰面上各点的横向运移距离较为接近，在8 d时测线1的锋面有回缩现像，其可能与高饱和污染区的下移及锋面处LNAPL由液态向气态的转化[34]有关；部分时刻测线3及测线4的LNAPL峰面会出现留白、包络现象，3 d时测线3右侧锋面上各点的横向运移距离相差较大，可达16 cm，其可能是由于土中的毛细水分布不均匀，改变了LNAPL锋面的运移方向及扩散速度[35]；在2 d时测线4的LNAPL污染羽即出现了显著的扩大，原因可能为测线4的电极与土体接触不紧密，流入电极与土体间缝隙的LNAPL影响了电流的传导，使得大部分区域的电阻率出现升高。
图8(b)为污染羽在水平方向上的扩散速度图，由图可见，污染羽的水平扩散速度均出现骤升现象，其原因为污染羽锋面以扇形沿纵向运移，运移至测线所在水平剖面时在短时间内即可扩散较大面积，均一含水土层LNAPL水平扩散速度的峰值点相近，均略低于90 cm2·h−1，随着含水率的升高，峰值点扩散速度逐渐下降，测线3及测线4分别为50.6及12.1 cm2·h−1；随着泄漏时间的增加，LNAPL的水平扩散速度逐渐减小，运移至192 h时，测线1的回缩速度为0.15 cm2·h−1，测线2、3、4的扩散速度分别为0.16、0.35、0.12 cm2·h−1。
综上可见，LNAPL在低渗黏土中的运移本质上为水相、LNAPL相及气相在多孔介质中进行渗流迁移的过程[36]，同时还伴随着LNAPL由液相挥发为气相的相态转变。LNAPL泄漏后，在入渗压力、重力及毛细力作用下沿黏土的纵向及水平方向进行扩散，起初在土体中形成以泄漏源为核心，由内至外污染程度逐渐减小的污染区，当扩散进入毛细带后，随毛细带含水率的增加，其锋面扩散速度逐渐减缓；停止泄漏后，LNAPL仍会在黏土中进行运移，但外界供给源的消失使得入渗压力减小，导致LNAPL扩散速度显著降低，同时受重力作用驱使，泄漏源附近的LNAPL继续向下迁移，高饱和污染区逐渐下沉[37]；非饱和毛细区的黏土存有一定数量的贯通孔隙，为挥发转为气相的LNAPL的扩散提供了条件[38]，在再分布阶段后期，由于LNAPL的不断挥发，LNAPL饱和度相对较低且孔隙发达区域的液相污染羽的锋面逐渐开始回缩。
含水率为LNAPL在低渗黏土中运移的主要控制因素之一，孔隙水的存在影响着LNAPL的扩散速度及分布形式。含水率的增加使得LNAPL可侵占的孔隙体积变少、可达到的最大饱和度降低；同时，孔隙水会在黏土颗粒表面形成水膜，减少LNAPL与黏土接触的机会，降低黏土对LNAPL的基质吸力；另一方面，LNAPL运移至毛细带时需克服水与黏土间的毛细力，对毛细水进行驱替后才可继续迁移[37]。受以上作用影响，黏土含水率越高，LNAPL扩散速度越慢。当入渗压力较小时，受孔隙水的锁闭作用或阻滞作用影响，部分LNAPL进入水封闭状态形成小球或绕流形成孤岛[31]，成为黏土孔隙中的滞留相，LNAPL由连续态的分布形式转为非连续态。
本实验只能直观得到LNAPL在黏土水平剖面上的迁移变化规律，纵向上LNAPL的迁移变化需结合各个水平剖面进行推测，建议下一步开展LNAPL在低渗介质中的三维可视化运移研究，提高LNAPL纵向运移研究的可靠度。
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1) 高密度电阻率成像法可以表征土层剖面的污染范围及污染程度，结合相对电阻率变化可判断土体中LNAPL的运移阶段及浓度变化趋势：电阻率升高的区域可代表此时LNAPL的分布范围，电阻率的增长幅度可反映运移至该位置LNAPL量的多少，增长幅度越大，LNAPL量越多。
2) 在入渗压力、重力作用及毛细作用下，加注时，LNAPL污染羽在土体中沿纵向及横向进行扩散，高浓度污染区范围逐渐扩大，加注结束后，黏土中高浓度污染区的位置逐渐下移，受挥发作用影响，污染羽局部锋面出现回缩。
3) LNAPL锋面进入含毛细水黏土层时，受毛细水阻抑作用影响，其扩散速度显著降低，土体含水率越高，该影响越显著，同时，LNAPL的侵入会驱替土中毛细水。
基于高密度电阻率成像法的低渗黏土中轻非水相液体运移规律探索
A study of light nonaqueous phase liquid transport in low-permeability clays based on high density electrical resistivity tomography
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摘要: 为了实时掌握轻非水相液体 (LNAPL) 泄漏后在黏土中的动态分布及入渗时的运移规律，进行了室内模型箱实验，由上至下设置均一含水土层及含毛细水土层，采用高密度电阻率成像法对土体的电阻率变化进行监测，获得了加注过程中及加注结束后LNAPL的运移规律。实验结果表明：LNAPL渗入黏土提高了黏土的电阻率，质量含水率为10%的黏土可提高50 Ω·m左右，随黏土含水率的增加，该提高数值逐渐减小；0~9 h加注阶段，在质量含水率10%的土层中LNAPL水平扩散速度的峰值将近90 cm2·h−1，运移至非饱和毛细带时，随土体含水率的增加，其水平扩散速度的峰值逐渐降低；停止加注后，LNAPL在黏土中的高浓度污染区位置逐渐下移，局部区域的污染羽锋面出现回缩，回缩速度可达0.15 cm2·h−1。该研究可为探索沿海、沿江等低渗黏土污染区中LNAPL的运移规律及分布特征提供参考。Abstract: In order to grasp the transportation law of light non-aqueous phase liquid (LNAPL) in clay after leakage, a modeling test was conducted. The soil layer was divided into two parts, with the upper clay having a uniform water content and the lower soil containing capillary water. The resistivity changes of the soil were monitored by electrical resistivity tomography, and the transportation law of LNAPL was obtained during the filling process as well as at the end of the filling process. The results showed that LNAPL infiltration into clay can improve the resistivity of the clay, and the resistivity of a clay with 10% water content can be increased by 50 Ω·m. With the increase of water content, its effect on improving clay resistivity gradually decreased. During the filling phase of LNAPL from 0 to 9 h, the peak value of the horizontal diffusion velocity of LNAPL was nearly 90 cm2·h−1 in the soil layer with 10% water content. When LNAPL transported to the unsaturated capillary zone, the peak value of its horizontal diffusion velocity gradually decreased with the increase of soil water content. The location of the contamination zone of high concentration of LNAPL in the clay gradually shifted downward after cessation of spiking. In regional area, the pollution plume front retracted with a speed of up to 0.15 cm2·h−1. This study can provide a reference for exploring the migration and distribution characteristics of LNAPL in the low-permeability clay polluted areas along the coast and river.
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图 5 LNAPL再分布过程电阻率成像结果
Figure 5. Resistivity imaging results after stopping leakage of LNAPL
图 6 LNAPL运移过程土体定点相对电阻率时程变化曲线
Figure 6. Change curve of relative resistivity of soil at fixed point during LNAPL migration
图 7 测线位置与分界时间节点关系曲线
Figure 7. Relation curve between location of line and time node of boundary
表 1 MTBE 基本参数
Table 1. Basic parameters of MTBE
密度/
(g·cm−³)水溶解性/
(g·L−1)绝对黏度/
(mPa·s)表面张力/
(mN·m−1)饱和蒸汽压/
kPa0.65 48 0.36 20.0 31.9 
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表 2 黏土物理参数
Table 2. Physical parameters of clay
天然密度/
(g·cm−3)比重 天然
含水率/%液限/
%塑限/
%塑性
指数最优
含水率/%最大干密度/
(g·cm−3)1.97 2.71 24.6 46.9 21.8 25.1 10.2 1.92
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